近地面的臭氧是一种重要的空气污染物，对人体健康和生态环境有害。因此， 及时去除环境中的臭氧具有重要意义。去除臭氧的常用方法有很多，但都存在着 不同的问题。催化分解法是目前最常用的臭氧去除方法，具有诸多的优点。因此， 目前的研究大都集中在催化分解法，主要的目标是探索出高效、稳定的臭氧分解 催化剂。其中，以锰氧化物为主要成分的催化剂在臭氧分解方面展示出卓越的催 化性能。此类催化反应体系是以氧空位作为氧化还原循环的初始活性位点，然而 氧空位很容易被各种含氧物种（如水或其他含氧中间体）占据，从而导致催化剂 失活。所以，该类催化剂往往存在着抗水性差、寿命短等问题。因此，开发一种 具有高反应活性和稳定性的臭氧分解催化剂是非常必要的。

       类水滑石化合物（Layered Double Hydroxides，简写为 LDHs）是一种富含羟 基的层状材料，具有优异的催化特性，已经被成功应用于催化领域。LDHs 的层 间和表面被三配位羟基均匀地覆盖，与传统氧化物中的表面羟基的毒化作用不同， LDH 中的层间羟基能够参与到催化反应中。镍铁水滑石（NiFe-LDH）是一种理 想的催化材料，广泛的应用于催化析氧反应（OER）中。而且 NiFe-LDH 催化体 系中，Fe 的掺杂可以使 Ni-Fe 活性中心的 Fe 向 Ni 进行电子转移，从而有效地加 速了 Ni3+还原为 Ni2+的过程，使 Ni2+在氧化环境中更加稳定。因此，NiFe-LDH 材料在室温催化臭氧分解方面具有潜在的应用前景。

      本论文制备了镍铁水滑石（NiFe-LDH）催化剂并用于高效催化分解臭氧，详 细分析了催化剂的形貌特征、表面结构组成和晶体结构性质等，建立了结构与活 性之间的相关关系。进一步对催化剂进行改进，获得了能长期高效分解臭氧的 NiFe-LDH 催化剂。最后，通过实验和理论计算揭示了臭氧在 NiFe-LDH 上的分 解机理。具体研究内容及结果如下：

      （1）NiFe-LDH 催化剂用于催化分解臭氧及其理化性质分析

       利用简单的共沉淀法，调节 Ni 与 Fe 的原子摩尔配比制备了不同的镍铁水滑 石（NiFe-LDH）催化剂，并用相同的方法制备了氢氧化镍（Ni(OH)2）和铁的氧 化物。臭氧分解活性的测试结果发现，NiFe-LDH 的活性和稳定性要明显的优于 Ni(OH)2 和氧化铁。当 Ni 与 Fe 原子比为 3:1 时，得到的 NiFe-LDH 具有最佳的 臭氧分解活性。在此基础上，进一步通过改变晶化时间来优化催化剂的制备条件， 进而改善催化剂的臭氧分解活性。结果发现，当晶化时间到达 5 h 以上时，臭氧 的分解性能达到最佳。在质量空速为 840 L/g/h、相对湿度（Relative Humidity， RH）为 65%、臭氧浓度为 40 ppm、反应温度为 30 ℃的测试条件下，经过 168 h 的臭氧分解活性测试后，NiFe-LDH 催化剂依然有 76%的臭氧转化效率。物理化 学表征结果表明，随晶化时间的增加 NiFe-LDH 催化剂的结构形成更加完整、结 晶度更好。结果表明，水滑石催化剂的层状结构是其具有优异催化活性和稳定性 的决定性因素，显示出 LDHs 在去除气态臭氧方面的巨大潜力。

       （2）NiFe-LDH 催化剂的改进及其分解臭氧机理的研究

      对 NiFe-LDH 催化剂在 200 ℃的温度下进行脱水处理，获得了臭氧分解活性 和稳定性更好的脱水 NiFe-LDH 催化剂。臭氧分解活性测试结果表明，在质量空 速为 840 L/g/h、相对湿度为 65%、臭氧浓度为 40 ppm、环境温度为 30 ℃的测试 条件下，经过长达 22 天的活性测试，该催化剂依然能够保持 95%以上的臭氧分 解效率，说明脱水 NiFe-LDH 具有极好的臭氧分解性能和耐久性。通过对 NiFe LDH 和 Ni(OH)2 进行 XRD、拉曼（Raman）等手段的表征，证明了羟基参与到 了臭氧的催化分解过程中，并发挥重要作用。最后，理论计算结果揭示了新型的 氢转移臭氧分解机理，NiFe-LDH 层间普遍存在的羟基在臭氧的催化反应过程中 作为活性位点，产物水分子通过氢键被限域在 LDH 的层间结构，作为中间体继 续参与下一步反应。该催化机制解决了传统锰氧化物催化剂面临的活性位不足、 水分子竞争吸附和中间氧物种不脱附的问题，具有很好的应用前景。