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稀燃式燃气机排气 CH4催化完全氧化研究

文献类型:学位论文

作者崔畅
答辩日期2021-06
文献子类硕士
授予单位中国科学院大学;中国科学院生态环境研究中心
授予地点北京
导师余运波
关键词稀燃式燃气机,甲烷,催化氧化,钯基催化剂,暂态失活 lean Burn Gas Engine, Methane, Catalytic Oxidation, Pd-based Catalysts, Transient Deactivation
学位名称工学硕士
学位专业环境工程
其他题名Catalytic Complete Oxidation of Methane from Lean Burn Gas Engine Exhaust
英文摘要

      与传统的汽柴油机相比,以天然气为燃料的燃气机可以减少污染物和二氧化 碳的排放,因此燃气机逐渐在全球推广应用。随着排放标准的逐步加严,燃气机 NOx 和甲烷等污染物排放也备受关注。与当量燃烧相比,稀薄燃烧式燃气机可有 效降低发动机热负荷,提高发动机稳定性,提高燃料利用效率,降低后处理成本; 稀燃式燃气机排温较低的特性增加了温室气体甲烷净化的难度。稀薄燃烧排气中 的甲烷可用催化氧化技术(MOC)净化,目前仍存在如下有待解决的关键问题: 甲烷分子稳定性高,难以氧化,需进一步提升 MOC 催化剂起燃活性;排气温度 较柴油机高,需要载体及催化剂具有良好的热稳定性;燃气机排气中含水量高, 对 MOC 催化剂的耐水性提出更高的要求。

       针对上述问题,本论文以 Pd/Al2O3 催化剂为研究对象,系统开展了催化剂起 燃特性、热稳定性、耐水性研究,取得了如下方面的成果。

      1)采用浸渍法制备了 γ、δ、θ、α 型氧化铝负载的 2 wt.% Pd/Al2O3 催化剂, 并在升温-降温循环条件下考察了其催化氧化甲烷的性能,发现载体的晶型显著 影响其催化氧化甲烷的活性,其中 Pd/θ-Al2O3活性最高。升温过程中,Pd/θ-Al2O3 可在 293℃实现 50%的 CH4 转化,在 330-900℃内实现高于 90%的 CH4 转化;降 温过程中,催化剂在 750-450℃内经历了暂态失活过程,但暂态失活期间的 CH4 转化率保持在 50%以上,失活程度最轻。

      2)探究了排气共存组分对 Pd/θ-Al2O3 催化性能的影响,发现燃气机排气中 共存的 NO 可缓解 Pd/θ-Al2O3 催化剂净化甲烷时出现的暂态失活,这与反应过程 中 NO2 的生成及其对 Pd 组分存在形态的调变作用相关。TGA 和 O2-TPO 结果表 明,Pd/θ-Al2O3 暂态失活源于 Pd 物种的再氧化过程滞后于活性物种 PdO 的分解 过程;CO 脉冲吸附和 STEM 结果表明,650℃时,NO2 的存在未影响钯物种的 粒径;XRD 和 XPS 结果表明,650℃时,NO2 的存在增加了催化剂表面的活性PdO 含量,因此有利于甲烷氧化。

       3)探究了贵金属 Pt 添加对 Pd/Al2O3 催化性能的影响,发现 Pd-Pt/Al2O3 较 Pd/Al2O3 呈现出更高的耐水性,且与 Pt 负载量和负载方式相关。Pt 添加可提高 Pd/Al2O3 催化剂有水气氛中的起燃性能,但同时会降低 PdO 的热稳定性,Pd/Pt 质量比为 2:1 时催化剂的耐水性最高。以先负载 Pt 且在 600℃焙烧制备的 Pd/Pt 600/Al2O3 催化剂上 PdO 的稳定性最好,催化剂的耐水性也最高。

页码89
源URL[https://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/46980]  
专题生态环境研究中心_大气污染控制中心
推荐引用方式
GB/T 7714
崔畅. 稀燃式燃气机排气 CH4催化完全氧化研究[D]. 北京. 中国科学院大学;中国科学院生态环境研究中心. 2021.

入库方式: OAI收割

来源:生态环境研究中心

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