以 NH3 为还原剂选择性催化还原 NOx（NH3-SCR）是当今应用最为广泛的 燃烧废气脱硝技术之一，在净化燃煤电厂烟气和柴油车尾气 NOx 排放中发挥着 重要作用。实际应用于 NH3-SCR 的钒基氧化物催化剂存在诸如温度窗口窄、高 温下 N2 选择性较低以及钒具有生物毒性等问题，亟需开发新型环境友好的催化 剂。铁基复合氧化物催化剂在 NH3-SCR 反应中具有良好的中温活性、选择性、 和一定耐硫性能，引起许多研究者的兴趣，其中研究较多的体系包括 Fe-Ti、Fe-W、 Fe-Mo 等，而研究的重点主要在于提高低温活性、拓宽温度窗口、提升热稳定性、 以及探究构效关系。

      根据氧化还原位点和酸性位点共同作用的原则，本论文首先采用十六烷基三 甲基溴化铵（CTAB）辅助的氨水反向共沉淀法，制备了系列铁基复合氧化物催 化剂（Fe-Nb、Fe-Ti 和 Fe-Mo）用于 NH3-SCR 反应，并通过 X 射线衍射、N2 物理吸附-脱附分析、NH3 程序升温脱附等表征手段探究了催化剂的微观结构、 表面酸性以及氧化还原性能。结果表明，制备过程中添加助剂 CTAB 辅助合成的 FeM0.3Ox-C 催化剂（M = Nb，Ti，Mo）相比 FeM0.3Ox 具有更高的 NH3-SCR 性能， 制备过程中 CTAB 的添加调节了氧化铁的晶型，增加了催化剂表面的酸性位点数 量，促进了 NO 的氧化，减弱了 Fe 的氧化还原能力，进而有效抑制了 NH3 在高 温下的过度氧化，因此同时提高了 NOx 转化率和 N2 选择性。

      进一步选择 Fe-Nb 体系，通过调节 Nb 与 Fe 的摩尔比，筛选出活性最高的 FeNb0.4Ox-C 催化剂并探究了其构效关系，结果发现适当比例的 Nb 和 Fe 之间存 在强相互作用，促进了活性相 γ-Fe2O3 的形成，并增加了低温下可还原 Fe 的量。 铁氧化物催化剂中 Nb 的添加明显提高了比表面积和氨吸附总量，同时调节了酸 性位点的种类。此外，制备过程中添加的助剂 CTAB 进一步增强了催化剂的酸性、 也增强了 Fe 与 Nb 之间的相互作用，因而提高了催化剂的 NH3-SCR 性能。随着 焙烧温度的升高，FeNb0.4Ox-C 催化剂的比表面积和总的酸性位数量减少、氧化 还原能力降低；700 °C 焙烧后 γ-Fe2O3 发生相转变，导致低温活性降低，而结晶 度良好的 FeNbO4 作为新的活性相富集在催化剂表面，有利于氨物种的活化和参 与反应。高温焙烧后 FeNb0.4Ox-C 催化剂表面吸附的氨物种和硝酸盐物种的活性 并未减弱，因而催化剂的本征活性未下降。

      在尿素均匀沉淀法制备的 FeTiOx 催化剂中添加稀土元素 Ce，有效提高其 NH3-SCR 性能。Ce 的添加减弱了 FeTiOx 催化剂的氧化还原性能，因而提高了反 应所需的活化能，但促进了 Fe 和 Ti 的分散，增加了催化剂表面的活性位点数 量，促进更多的 NOx 吸附和参与反应。此外，Ce 增加了催化剂表面氧空位的数 量，促进了 NO 的吸附和活化，并且提高催化剂表面弱吸附氨的比例，均有利于 L-H 反应路径的进行，从而提高了催化剂的 NH3-SCR 反应活性。