CO属于我国《环境空气质量标准》中的六大基本控制污染物之一，来源广泛。目前钢铁工业中转炉炼钢产生的含高浓度CO放散煤气，通常以“点天灯”的引燃方式进行直燃放散，造成严重的能源浪费与环境污染。CO催化燃烧技术被视为极具潜力的放散煤气高效脱除方法，对于钢铁企业节能减排与升级转型具有重要意义。本文以含高浓度CO（≥3%）的转炉放散煤气为研究对象，采用理论研究、多种催化剂表征手段、活性评价实验、原位谱学与同位素实验、数学建模以及量子化学模拟等方法，分别从理论与实验研究、动力学模型、微观反应机理定性与定量分析、工业应用等角度对CO催化燃烧反应过程开展了一系列研究。

（1）通过溶胶凝胶法制备CuO-CeO₂催化剂，并采用纯CuO、CeO₂作为对比催化剂，详细研究了反应气浓度变化对催化活性的影响规律，得到3种催化剂活性大小顺序为：CuO-CeO₂ > CuO > CeO₂，结合红外热像仪，确定了CO自持催化燃烧的稳燃极限与二维温度场分布，结果表明，CO自持催化燃烧临界浓度与催化剂活性相关，3种催化剂的稳燃极限大小顺序为：CeO₂（9.75%）> CuO（3.75%）> CuO-CeO₂（2%）。通过原位红外（in situ IR）实验与恒温催化燃烧反应耦合质谱瞬变实验，得到了不同反应阶段（低温诱导与高温自持）活性位的演变规律，即在低温诱导阶段，CO优先吸附在Cu⁺-[O_v]-Ce³⁺上形成Cu⁺-[C≡O]-Ce³⁺，然后与活性氧反应产生CO₂。高温自持阶段，CO更倾向于吸附在CuO_x物种Cu⁺上形成Cu⁺-CO，然后与晶格氧反应生成CO₂，气相氧气进入氧空位继续生成晶格氧，形成氧循环，均主要遵循M-K机理。在此基础上，建立了低温诱导阶段的本征反应动力学与高温自持阶段的飞温动力学模型，进一步验证了反应机理，实现了CO催化燃烧反应由低浓度CO向高浓度CO的拓展。

（2）通过液相沉积法合成具有规整形貌的正六面体Cu₂O催化剂，通过XRD、SEM、XPS等表征与活性评价实验，明确了催化燃烧与化学链燃烧过程中，催化剂形貌结构的演变规律及催化循环性能。结果表明，催化燃烧反应后的Cu₂O催化剂（Cu₂O-CC）表面形成Cu₂O-CuO表层与表面晶格氧稳定循环，正六面体结构保持良好；而化学链燃烧后的Cu₂O催化剂（Cu₂O-CLC）表面结构由于晶格氧不断消耗最终导致结构发生塌陷。同时采用in situ IR实验与稳态同位素（¹⁸O₂）瞬态切换实验，在Cu₂O模型催化剂上建立了反应活性氧物种及反应机理的定量化方法，得到Cu₂O催化剂中主要存在表面晶格氧、体相晶格氧与化学吸附氧，含量分别为1.79、8.46和0.81 mmol/g_cat。Cu₂O催化剂在催化燃烧与化学链燃烧过程中，M-K机理均占主导地位，对各自反应的贡献度分别为76.6%（表面晶格氧：69.4%，体相晶格氧：7.2%）和89.7%（表面晶格氧：45.4%，体相晶格氧：44.3%）；L-H机理占次要地位，对各自反应的贡献度分别为23.4%和10.6%，实现了反应机理由定性分析向定量分析的跨越。

（3）采用多种表征实验手段确定了CuO-CeO₂催化剂活性位类型及活性氧类型：CuO催化剂活性位主要是表面分散的CuO_x与颗粒CuO_x；CeO₂催化剂主要是分散的CeO₂与颗粒CeO₂；CuO-CeO₂催化剂上主要活性位是Cu-[O_v]-Ce固溶体、分散的CuO_x及颗粒CuO_x，Cu-Ce之间的协同作用使得Cu-Ce固溶体活性最高。进一步建立基于高真空原位红外定量分析仪的反应物及中间吸附物种的定量分析方法，定量描述CO吸附中间物种类型及数量。结果表明，CuO-CeO₂催化剂在较高真空度（<7.4 mbar）下，CO更容易达到单层饱和吸附，Cu⁰-CO、Cu⁺-CO（包含Cu-Ce固溶体）、Cu²⁺-CO饱和吸附量分别1.33、16.72、0.99 mmol/g，表明Cu⁺是CO吸附的主要位点；碳酸盐饱和吸附量为19.34 mmol/g，但碳酸盐较难分解，对反应的贡献有限。通过稳态同位素（¹⁸O₂）瞬变实验系统在线检测产物浓度及种类，定量揭示CuO-CeO₂催化剂在低温诱导阶段与高温自持阶段不同CO₂产物的生成速率，确定了不同阶段中M-K与L-H机理对反应的贡献度，CuO-CeO₂催化剂在低温诱导阶段，M-K机理对反应贡献度为77.55%，L-H机理占22.45%；在高温自持阶段，M-K机理占84.34%，L-H机理占15.66%。

（4）通过浸渍涂覆法制备CuCe_0.75Zr_0.25O_δ/HC蜂窝陶瓷催化剂，针对转炉放散煤气浓度、温度特性，研究了不同反应气浓度与烟气温度变化对催化燃烧活性的影响规律。结果表明，随CO与O₂浓度增大，整体上均能促进CO催化燃烧反应的进行；而随CO₂浓度的增大，在一定程度上抑制了CO催化燃烧反应，主要是由于CO₂与CO/O₂的竞争吸附作用导致。同时开展了蜂窝陶瓷催化剂200 h的耐久性测评，活性保持良好，轻微的积碳可以通过空气高温再生活化。明晰了蜂窝陶瓷催化剂上CO催化燃烧反应机理，发现仍以M-K机理为主，以L-H机理为辅，与粉末催化剂上的反应机理一致。进一步开展了小试与中试平台上蜂窝陶瓷催化剂的活性评价实验，得到了不同CO浓度下的自持燃烧特性与温度场分布规律，为进一步的工业示范与应用提供了理论依据与数据支撑。