铁基纳米材料在重金属及多环芳烃治理分析中的应用
文献类型：学位论文
| 作者 | 杜晶晶 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2012-05 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 景传勇 |
| 关键词 | 铬渣 零价纳米铁 磁性核壳纳米颗粒 表面增强拉曼散射 多环芳烃 |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 中文摘要 | 铬渣（COPR）产生的六价铬污染会造成生态环境的恶化，危害人体健康。 本研究以零价纳米铁为还原剂，对铬渣进行了还原解毒研究，分析了还原的各个 条件对解毒效果的影响。综合多种分析手段，包括X-射线粉末衍射（XRPD）、 X 射线吸收精细结构（XANES）与X 射线光电子能谱（XPS）研究了零价纳米 铁对铬渣的还原机理。利用PHREEQC2 软件模拟了铬渣中六价铬的渗出过程。 GANC 萃取实验证明，在pH 值由11.7 降至7.0 的过程中，铬渣中渗出的六价铬 浓度由358 mg L-1 上升至445 mg L-1，占渗出总铬浓度的90%以上。碱消化实验、 XANES 与XPS 实验结果均表明当反应体系中含水量在30%以上时，六价铬与零 价纳米铁之间可以实现有效电子转移，此时6%的零价纳米铁添加量可以使铬渣 TCLP 萃取液中六价铬浓度降低至小于0.1 mg L-1。 合成了Fe3O4@Ag 核壳纳米粒子作为SERS 基底，实现了对水体中Cr（VI） 的检测。纳米粒子可以对六价铬进行多次富集，并且吸附容量随富集次数逐渐增 加。利用透射电镜（TEM）、原子力显微镜（AFM）、XRPD、XPS 与磁滞回线研 究了Fe3O4@Ag 的形貌与表面组成。Fe3O4@Ag 形成了表面粗糙度25 nm 的有序 表面结构。颗粒的饱和磁化率为48 emu g-1，可以快速从溶液中实现磁性分离。 用探针分子R6G 验证了基底的SERS 增强因子，并完成了Cr（VI）定性鉴别以 及定量检测。实验证明Cr（VI）在基底表面的特征峰位于796 cm-1。水体中常见 干扰物质硫酸根、硝酸根、碳酸根与腐殖酸对六价铬定性检测无明显影响。选取 了两种六价铬实际环境样品，铬渣TCLP 渗出液与电镀铬废水，在基底表面获得 了两种环境样品的SERS 特征峰，验证了基底对环境样品的SERS 增强效应。 利用硫醇修饰Fe3O4@Ag 核壳纳米粒子表面，通过硫醇分子与多环芳烃的 疏水作用诱导出SERS 增强效应。探讨了硫醇在纳米粒子表面的最佳覆盖度与吸 附机理。通过构筑这种硫醇改性的磁性SERS 基底，建立了一种新型的多环芳烃 SERS 检测方法，实现了对其进行定性鉴别以及定量检测的目的。利用扩展X 射 线吸收精细结构谱（extended x-ray absorption fine structure, EXAFS）研究了基底检测多环芳烃前后的形貌变化。此种检测方法能检测到的PAHs 分子最低浓度顺 序为：苝＞苯并[a]芘＞芘＞蒽＞菲。本研究制备的磁性基底不仅可以实现目标多 环芳烃的主动富集，还可以对多环芳烃进行原位检测。 |
| 公开日期 | 2013-10-15 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/7153]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 杜晶晶. 铁基纳米材料在重金属及多环芳烃治理分析中的应用[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2012. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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