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温和条件下丙酸甲酯和甲醇一步合成甲基丙烯酸甲酯

文献类型:期刊论文

作者王刚; 李增喜; 李春山
刊名中国科学:化学
出版日期2020
卷号51期号:02页码:235-241
关键词甲基丙烯酸甲酯 丙酸甲酯 钴配合物 C–H键活化 动力学同位素效应
ISSN号1674-7224
英文摘要近年来,由于煤化工行业产能过剩,煤基气相法一步合成甲基丙烯酸甲酯(MMA)工艺引起了研究者们的兴趣,但反应温度高、产物收率和选择性低、催化剂易积碳失活以及甲醛易挥发和聚合一度成为该研究领域的瓶颈问题.本文通过构建温和、高效的钴配合物催化借氢阻断体系,解决了甲醇脱氢生成甲醛、丙酸甲酯与甲醛羟醛缩合生成MMA以及氧气阻断MMA加氢相串联的难题,从而实现了以丙酸甲酯和甲醇为原料,在80℃下液相法一步合成MMA的新工艺,产物收率和选择性分别为25.7%和92.6%.通过核磁共振表征和动力学同位素效应实验验证了钴配合物催化剂活化与甲醇脱氢机理,并确定甲醇的C–H键活化与断裂为速率控制步骤,为煤基合成MMA提供了新的研究方向.
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项目编号国家自然科学基金(编号:21878293,21676270) ; 中国科学院前沿科学重点研究项目(编号:QYZDB-SSW-SLH022) ; 中国科学院绿色制造与创新研究院项目(编号:IAGM-2019-A14) ; 王宽诚教育基金(编号:GJTD-2018-04)资助
源URL[http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/57452]  
作者单位1.中国科学院绿色过程制造创新研究院
2.中国科学院过程工程研究所绿色过程工程重点实验室
3.中国科学院大学化工学院
4.中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室离子液体清洁过程北京市重点实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
王刚,李增喜,李春山. 温和条件下丙酸甲酯和甲醇一步合成甲基丙烯酸甲酯[J]. 中国科学:化学,2020,51(02):235-241.
APA 王刚,李增喜,&李春山.(2020).温和条件下丙酸甲酯和甲醇一步合成甲基丙烯酸甲酯.中国科学:化学,51(02),235-241.
MLA 王刚,et al."温和条件下丙酸甲酯和甲醇一步合成甲基丙烯酸甲酯".中国科学:化学 51.02(2020):235-241.

入库方式: OAI收割

来源:过程工程研究所

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