基于扩散强化的Pickering界面生物催化系统构建及CO_2矿化过程研究（英文）
文献类型：期刊论文
| 作者 | 张博禹; 石家福; 赵阳; 王涵; 储子仪; 陈裕; 吴振华; 姜忠义 |
| 刊名 | Chinese Journal of Catalysis
 |
| 出版日期 | 2022 |
| 卷号 | 43期号:04页码:1184-1191 |
| 关键词 | 二氧化碳转化 碳酸酐酶 Pickering乳液 金属有机骨架 扩散强化 |
| ISSN号 | 0253-9837 |
| 英文摘要 | CO_2的有效利用有助于解决环境和生态问题.碳酸酐酶(CA)等酶分子可精准活化CO_2分子以降低反应能垒,为CO_2的高效和高选择性转化提供了一种有前景的途径.然而,酶离开生物体后易失活,且难以重复利用.目前,包埋型固定化酶是常用且有效的提高酶稳定性与回用率的方法之一,但载体的存在会造成反应物CO_2内扩散阻力增加,降低反应活性.此外,CO_2酶促转化是一个气-液-固三相反应过程,反应体系中CO_2的外扩散性能也需要加强.金属有机骨架(MOFs),特别是咪唑酯骨架(ZIFs),常被用作酶固定化的载体.ZIFs的拓扑结构可被设计成不同形貌,进而通过ZIFs的结构工程来加强分子向其中的内扩散.Pickering乳液是指以固体颗粒代替常规表面活性剂而稳定的乳液.当固体颗粒具有催化活性时,催化剂颗粒会扩大液-液-固或气-液-固三相接触面积,从而有效协调反应物在不同相中的扩散时间.如果酶被用作这些颗粒的活性中心,所制备的Pickering乳液也可能具备类似的特性,可加强底物分子向酶的外扩散.本文选择两种具有不同结构的ZIFs(ZIF-L和ZIF-8),原位包埋CA后形成CA@ZIFs颗粒以稳定Pickeirng乳液.ZIF-L和CA@ZIF-L颗粒显示出独特的二维层状堆叠结构.ZIF-8和CA@ZIF-8颗粒呈棱角清晰的十二面体结构.与CA@ZIF-8颗粒相比, CA@ZIF-L颗粒显示出更大的孔径和更宽的孔径分布,这有助于CO_2从CA@ZIF-L颗粒表面扩散至酶活性中心.利用酶活测试来研究内扩散是否通过结构工程得到了加强,发现CA@ZIF-L颗粒的活性比CA@ZIF-8颗粒高22.3%,推测这是由于CA@ZIF-L颗粒特殊的十字花状结构会缩短CO_2从颗粒表面扩散至酶活性中心的距离.同时,十字花状结构可暴露更多的酶活性位点(CA@ZIF-L颗粒的暴露面积是CA@ZIF-8颗粒的～8倍),从而提升了反应物浓度并显示出更高的催化活性.本文还设计了吸附实验来进一步验证上述假设,发现BSA@ZIF-L颗粒对香豆素的吸附率远高于BSA@ZIF-8颗粒,说明与ZIF-8相比,酶包埋于ZIF-L具有更强的捕获小分子的能力,表明CO_2分子向CA@ZIF-L的扩散速度更快,即CA@ZIF-L的十字花状结构可强化系统的内扩散过程.进一步比较了PIBS和游离多酶体系的催化活性,将CO_2通入每个系统,在反应前20min, PIBS的p H值下降速度比游离体系快得多,说明PIBS通过在气相和液相间构建更大的界面,缩短了CO_2向CA的扩散距离,从而提高了催化效率,促进了CO_2转化.上述假设也通过扩散动力学的计算得到了验证.为进一步研究PIBS的CO_2矿化能力,本文开展了CaCO_3矿化反应,发现PIBS的CaCO_3产量远高于游离多酶体系,表明构建的PIBS在强化内外扩散方面具有显著优势.最后,评估了PIBS在工业应用中的性能,由CA@ZIF-L和CA@ZIF-8颗粒构建的PIBS显示出较好的可回收性,在第8个循环后, PIBS仍可保持8.9 mg/5min的CaCO_3产量.综上, PIBS可为CO_2的酶促转化和框架提供一个新方法和新平台. |
| 资助机构 | supported by the National Excellent Youth Science Fund Project (22122809) ; the National Natural Science Foundation of China (21621004) ; Natural Science Foundation of Tianjin (19JCYBJC19700) ; Open Funding Project of the State Key Laboratory of Biochemical Engineering (2020KF-06)~~ |
| 源URL | [http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/57477]  |
| 作者单位 | 1.中国科学院过程工程研究所生物化学工程国家重点实验室 2.天津大学环境科学与工程学院 3.天津化学化工协同创新中心 4.天津大学化工学院教育部绿色化工重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 张博禹,石家福,赵阳,等. 基于扩散强化的Pickering界面生物催化系统构建及CO_2矿化过程研究（英文）[J]. Chinese Journal of Catalysis,2022,43(04):1184-1191. |
| APA | 张博禹.,石家福.,赵阳.,王涵.,储子仪.,...&姜忠义.(2022).基于扩散强化的Pickering界面生物催化系统构建及CO_2矿化过程研究（英文）.Chinese Journal of Catalysis,43(04),1184-1191. |
| MLA | 张博禹,et al."基于扩散强化的Pickering界面生物催化系统构建及CO_2矿化过程研究（英文）".Chinese Journal of Catalysis 43.04(2022):1184-1191. |
入库方式： OAI收割
来源：过程工程研究所
浏览0
下载0
收藏0
其他版本
除非特别说明，本系统中所有内容都受版权保护，并保留所有权利。