CH_3Cl在ZnO(001)和ZnO(100)表面吸附的第一性原理计算
文献类型：期刊论文
| 作者 | 张亚卓; 战金辉 |
| 刊名 | 过程工程学报
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| 出版日期 | 2022 |
| 卷号 | 22期号:02页码:240-248 |
| 关键词 | 一氯甲烷 氧化锌 吸附反应 第一性原理 过渡态 |
| ISSN号 | 1009-606X |
| 英文摘要 | 基于密度泛函理论的第一性原理方法,建立ZnO(100)和ZnO(001)表面的吸附模型,计算了吸附能、电荷密度、态密度以及过渡态等参数,研究了CH_3Cl在ZnO不同表面、不同位点、不同吸附方式的吸附情况。结果表明,CH_3Cl在ZnO(100)和ZnO(001)表面的吸附过程均为化学吸附。当CH_3Cl整体吸附时,CH_3Cl分子中的Cl原子可以与ZnO表面的Zn(2a)原子生成ZnCl键,CH_3Cl在ZnO(100)表面的吸附能比在ZnO(001)表面的吸附能更低(-0.57 eV vs.-0.42 eV),体系更稳定;并且CH_3Cl在ZnO(100)面吸附后,Cl原子的3p轨道态密度峰向左移动,且靠近费米能级处的峰值降低,表明Cl原子在吸附过程中提供电子,与Zn形成更稳定的相互作用。当CH_3Cl解离吸附时,甲基自由基中的C原子可以分别与ZnO(100)表面的O(2a)和O(3a)吸附,CH_3Cl解离吸附在Zn(2a)和O(2a)原子处的吸附能为-1.09 eV,在费米能级左侧O 2p轨道和C 2p轨道存在3个共振峰,证明C原子和O原子有较强的相互作用,而在Zn(2a)和O(3a)原子处的吸附能为-1.02 eV,且费米能级右侧O 2p轨道和C 2p轨道存在1个共振峰,表明C和O原子存在反键作用。过渡态的计算结果表明,CH_3Cl解离吸附在Zn(2a)和O(2a)位点的过渡态能垒比在Zn(2a)和O(3a)位点更低(1.69 eV vs. 2.06 eV),因此CH_3Cl解离吸附反应倾向于在ZnO(100)表面上相邻的Zn和O原子之间发生。 |
| URL标识 | 查看原文 |
| 资助机构 | 国家自然科学基金资助项目(编号：21875255) |
| 源URL | [http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/57542]  |
| 作者单位 | 1.沈阳化工大学化学工程学院 2.中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 张亚卓,战金辉. CH_3Cl在ZnO(001)和ZnO(100)表面吸附的第一性原理计算[J]. 过程工程学报,2022,22(02):240-248. |
| APA | 张亚卓,&战金辉.(2022).CH_3Cl在ZnO(001)和ZnO(100)表面吸附的第一性原理计算.过程工程学报,22(02),240-248. |
| MLA | 张亚卓,et al."CH_3Cl在ZnO(001)和ZnO(100)表面吸附的第一性原理计算".过程工程学报 22.02(2022):240-248. |
入库方式： OAI收割
来源：过程工程研究所
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