推进“双碳”战略目标是新时期我国实现可持续发展的重要举措，对我国产业结构和能源结构的调整具有重大意义。锂离子电池在消费类电池、动力电池以及储能电池领域，都具有极大的需求和应用前景。其中，尖晶石型钛酸锂负极材料由于其在安全性、循环稳定性以及低温性能方面的优势，被认为是极具发展潜力和应用价值的负极材料。机械化学法生产钛酸锂工艺具有较强的工业化推广前景。为了进一步优化机械化学法制备钛酸锂工艺和提高钛酸锂产品的高倍率性能，本课题对影响机械化学法的不同因素条件进行了探索优化，系统性研究了不同位点的掺杂改性机理，并探索了以工业偏钛酸制备钛酸锂的工艺。将机械化学工艺分解为机械过程、化学过程、煅烧结晶三个过程，分别进行条件优化实验，并探索不同因素的影响机理。机械过程中，球磨能够提供强剪切力和研磨作用使原料充分混合均匀，并为化学反应的发生提供局部高温高压环境；化学反应过程中，碱性环境与酸性、中性环境相比，能够形成双位锂源以及活化亲核反应过程。酸碱度的变化极大影响了钛酸四丁酯的水解程度，进而影响钛酸锂产品的电化学性能；合适的煅烧温度和时间能够有效降低能耗并得到性能优异的钛酸锂产品。研究范围最优条件下制备的钛酸锂，在0.5 C下容量达到175 mAh g−1理论容量，在5 C下放电比容量达到119 mAh g−1。针对目前元素掺杂改性方面缺乏系统性定量对比，且元素掺杂深层机理不清的问题，本文提出氨水预处理掺杂元素前体的新手段，有效改善了掺杂效果，并对Li位（Na+、Mg2+、K+、Ca2+）、Ti位（Zr4+、Nb4+、V5+、W6+）、O位（F−、Br−）三种位点进行了不同元素掺杂改性研究。其中，Mg、Nb在元素周期表中，分别位于Li、Ti两个元素的对角线位置，掺杂后，样品展现出了优异的高倍率性能。由于Nb5+与Ti4+具有相近的离子势和离子半径，还有可共轭的电子排布，它更容易掺杂进入钛酸锂晶体使晶格参数变大，并且电荷补偿作用可以促进Ti4+转化为Ti3+。Nb5+的掺杂使得钛酸锂具有更小的粒径、更高的比表面积、更窄的带隙以及优异的电化学性能，在5 C下放电比容量达151 mAh g−1。通过对比同一主族、同一周期以及对角线元素的掺杂，初步阐明了不同掺杂元素原子结构和最外层电子排布对钛酸锂晶体结构和电化学性能的影响。本文提出了掺杂因子概念，定义为掺杂样品与纯钛酸锂在5 C下循环500次后的容量比值，量化了不同元素的掺杂效应。其中，Nb、Zr、W、V的掺杂因子分别为1.86、1.2、1.08和1.05。此外，发现掺杂元素与被掺杂位点元素的离子半径比值与电化学性能存在线性关系，比值越小的元素，更容易掺杂进入晶体结构且对钛酸锂放电性能影响越大。进一步开展了以工业偏钛酸作为钛源与不同锂源（LiOH、Li2CO3、LiNO3）、不同分散介质，制备钛酸锂的对比实验。碱性预处理工业偏钛酸，除杂效果较好，且能提升偏钛酸活性。与Li2CO3和LiNO3相比，LiOH与工业偏钛酸混合的更加均一，煅烧时不易挥发。最终得到的钛酸锂结晶度高，性能更优异。以氨水洗涤后的工业偏钛酸为原料，制备的钛酸锂在0.5 C下容量达到164 mAh g−1，该结果为机械化学法的工业化应用提供了有力支撑。