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乙烯氢甲酰化合成丙醛反应过程研究

文献类型:学位论文

作者苏建国
答辩日期2022
文献子类硕士
授予单位中国科学院过程工程研究所
导师张国梁 and 蒋元力
关键词乙烯,氢甲酰化反应,反应动力学,丙醛
英文摘要

丙醛是一种重要的合成精细化学品的原料,主要用于生产丙酸、丙醇和三羟甲基乙烷等产品。目前,工业上生产丙醛多采用乙烯氢甲酰化反应方法,即乙烯(C2H4)与合成气(CO和H2)在催化剂作用下生成丙醛。随着下游市场的发展,丙醛的需求量也逐年增长,其生产过程的研究具有重要意义。本文首先采用丙醛作为反应溶剂,利用间歇实验方法探究了不同条件对反应的影响规律,筛选了合适的催化剂前驱体和配体,并考察了催化剂初始浓度、配体比例、反应时间、反应温度和反应压力对反应的影响,确定了间歇反应的最优反应条件。并在此条件下探究了不同溶剂(环己烷、丙醛、甲苯和甲醇)对反应的影响,以及丙醛二聚物、杂质水和丙酸对反应的影响。结果表明,溶剂极性越高,体系催化性能越好,所需配体量越少,微量丙醛二聚物和丙酸会对反应产生一定的抑制作用,当水含量较高时(>10%)也会对反应产生抑制作用。然后根据乙烯氢甲酰化反应机理建立了本征动力学方程,测得不同反应温度下的反应速率,利用Matlab软件通过最小二乘法对实验数据进行拟合得到动力学方程的反应参数,通过对动力学方程与实际反应速率的比较分析,拟合结果误差在±10%左右,反应活化能为47.62 kJ/mol,所得动力学方程具有较高的可靠性。最后根据间歇反应实验结果以及动力学方程开展了双气液搅拌釜式连续实验,H2、C2H4和CO总流量比例1.10:1.04:1.00,一釜反应温度为363 K,压力为1.7 MPa,二釜反应温度为353 K,压力为1.6 MPa,稳定运行20 h,CO的总平均转化率为98.4%,C2H4总平均转化率为94.9%。

语种中文
源URL[http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/60738]  
推荐引用方式
GB/T 7714
苏建国. 乙烯氢甲酰化合成丙醛反应过程研究[D]. 中国科学院过程工程研究所. 2022.

入库方式: OAI收割

来源:过程工程研究所

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