摘 要催化剂颗粒一般具有多级孔道结构，其催化性能与复杂的孔道结构、活性成分以及反应环境密切相关。因此研究催化剂孔道内扩散-反应耦合过程，准确获得颗粒尺度上的表观反应动力学，对新型催化剂设计和优化具有重要的科学研究意义和工业应用价值。目前受到测量手段和时空分辨率的限制，在实验上难以对纳微孔道内的扩散-反应耦合过程进行研究；在模拟计算方面，传统的分子动力学方法难以描述孔道内的化学反应过程，而基于连续介质假设的计算流体力学方法不适用于描述粒子在纳米尺度孔道内的扩散行为。因此亟需发展新的模型和方法，实现催化剂复杂孔道结构内扩散-反应耦合过程的模拟。本论文构建了一种复杂多级孔道结构，采用硬球-拟颗粒（HS-PPM）耦合方法，结合C4烯烃催化裂解反应过程进行自下而上的模拟，获得了催化剂颗粒尺度的表观反应动力学。论文的主要研究成果如下：（1）提出了一种包含微孔、介孔和大孔的复杂多级孔道结构的构建方法，该方法既保留了多级孔道结构的孔径分布特征，又大大降低了传统全原子复杂孔道模型所需要的计算量，实现了孔隙率、孔径分布等结构参数的精确调控，为模拟催化剂多级孔道内的扩散-反应过程奠定基础。（2）基于HS-PPM耦合方法，在已有扩散、反应模型的基础上拓展了吸附/脱附功能，实现了复杂孔道结构内扩散、吸附/脱附以及反应等多过程耦合模拟。（3）针对碳四烯烃催化裂解反应过程，构建了给定孔隙率和孔径分布下的多级孔道结构，采用HS-PPM方法对孔道内扩散-吸附/脱附-反应耦合过程进行模拟，得到了复杂孔道结构代表性单元的反应动力学。并基于扩散-反应方程的数值求解，实现了自下而上的多尺度模拟，获得了催化剂颗粒尺度的反应动力学，为催化剂复杂孔道结构内扩散-反应耦合过程的模拟提供了新的模型和方法。 关键词：扩散-反应耦合，分子模拟，拟颗粒模型，多级孔道结构，催化剂