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基于低共熔溶剂及膜分离提取中药固废中木质素的研究

文献类型:学位论文

作者徐宾
答辩日期2022
文献子类硕士
授予单位中国科学院过程工程研究所
导师庄永兵 and 齐本坤陈赞
关键词中药固废,低共熔溶剂,木质素,膜,提取
英文摘要

在中药资源化利用的过程中产生了大量固废,传统的处理方式如填埋、焚烧等不仅对环境造成污染,而且还浪费了大量的木质纤维资源。高效提取中药固废物中的木质素并实现高附加值利用,是对中药固废物资源化利用的一条重要途径。低共熔溶剂(DES)具备低成本、易制备、无/低毒害性,可有效地对木质纤维素进行解构等特点,被广泛地用来提取生物质中的木质素。本论文以价格低廉、无毒的氯化胆碱为氢键受体合成低共熔溶剂,研究了不同类型的氢键供体、氢键受体与氢键供体物质的量之比、反应时间对三种中药固废物中木质素提取的影响。分析在不同工艺条件下得到的木质素的纯度、分子量及粒径,并将在最佳提取工艺条件下得到的木质素产物进行元素分析、红外光谱(FT-IR)、核磁碳谱(13C-NMR)、核磁磷谱(31P-NMR)、二维核磁(2D-HSQC)分析,以揭示所提取木质素的结构特点。针对DES解聚液流动性差、酸性强、腐蚀性强的特点,研制了膜法提取解聚液中木质素的装置。考察了不同操作条件(截留分子量、温度、跨膜压差、错流速度)对膜法提取DES解聚液中木质素的影响,并对提取得到的木质素产物进行相关结构表征,验证了从解聚液中进行膜法分离木质素的可行性。其具体的研究内容如下:(1)以氯化胆碱为氢键受体,以尿素、FeCl3酸化甘油、硫酸酸化甘油、乳酸分别为氢键供体,按照氢键受体与氢键供体的物质的量之比为1:2来合成DES并以此来分别提取甘草渣、人参渣、杜仲渣中的木质素。通过对比研究发现,氯化胆碱(HBA):乳酸(HBD)体系提取木质素效果较好。调查了HBA与HBD物质的量之比及提取时间对甘草渣、人参渣、杜仲渣中木质素提取的影响。通过实验对比研究,发现提取甘草渣和人参渣中木质素的最佳提取工艺为氯化胆碱:乳酸=1:6(物质的量之比),提取时间15h,在此条件下木质素的提取率为分别为53.36%和97.45%,其木质素的纯度分别为98.83%和97.94%。提取杜仲渣中木质素的最佳提取工艺为氯化胆碱:乳酸=1:10(物质的量之比)、提取时间为21 h,在此条件下木质素的提取率为30.47%,其木质素的纯度为93.13%。(2)当用氯化胆碱:乳酸=1:6(物质的量之比)合成的DES在120℃下提取15 h时,从甘草渣和人参渣中提取的木质素产物的重均分子量分别为2159 g/mol和1840 g/mol,分子量分散指数分别为1.63和1.48。在DES中氯化胆碱:乳酸=1:10(物质的量之比)和提取时间为21 h的条件下,用氯化胆碱:乳酸=1:10(物质的量之比)合成的DES从杜仲渣中提取木质素产物的重均分子量分别为2024 g/mol,分子量分散指数为1.64。DES从甘草渣、人参渣、杜仲渣中提取得到的木质素产物的粒径分布为712-2669 nm、1106-3579 nm、1281-6438 nm。根据木质素的FT-IR和2D-HSQC分析可知,DES从三种中药固废物提取的木质素的芳香环骨架结构完整,木质素中β-O-4、β-5、β-β、甲氧基以及对羟基肉桂醇单元结构保留完整。通过13C-NMR及31P-NMR分析可知,DES从甘草渣提取得到木质素产物主要由对羟基苯基结构单元(H)和紫丁香基结构单元(S)组成,从人参渣中提取得到木质素主要由愈创木基结构单元(G)和对羟基苯基结构单元(H)组成,从杜仲渣中提取得到木质素主要由愈创木基结构单元(G)和紫丁香基结构单元(S)组成,从杜仲渣中所提取的木质素中总酚羟基以及总羟基的含量最高,分别为1.55 g/mmol和3.18 g/mmol。(3)依据DES解聚液高酸性、高粘度的特性,自主设计了一种耐腐蚀性的低共熔溶剂(DES)木质素解聚液膜法提取设备,并用此设备进行了解聚液中木质素膜法分离研究。在最佳操作条件下,此设备对甘草渣、人参渣、杜仲渣DES解聚液中木质素大分子的截留率分别为75.79%、78.33%、65.11%。甘草渣、人参渣和杜仲渣解聚液中木质素产物粒径分布范围分别为2669-5559 nm、1483-3579 nm和1281-2669 nm,三种中药固废物DES解聚液中木质素产物的重均分子量分布在1700-3200 g/mol之间,分散指数在1.69-2.00之间,三种中药固废物DES解聚液中木质素经过膜法提取后,在透过液中所得的木质素产物粒径分布范围分别是824-1718 nm、341-396 nm和341-824 nm,木质素产物的重均分子量在640-980 g/mol之间,分散指数在1.14-1.36之间,表明膜法分离可得到具有较低分子量及较小分散指数的木质素。

语种中文
源URL[http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/60746]  
推荐引用方式
GB/T 7714
徐宾. 基于低共熔溶剂及膜分离提取中药固废中木质素的研究[D]. 中国科学院过程工程研究所. 2022.

入库方式: OAI收割

来源:过程工程研究所

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