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颗粒及内构件对浆态床反应器内流体力学和反应行为的影响

文献类型:学位论文

作者安敏
答辩日期2021-06-01
文献子类博士
授予单位中国科学院过程工程研究所
导师杨宁
关键词浆态床反应器,气泡直径分布,多级管式分布器,竖直管束,费托合成
英文摘要

因具有传递效率高和操作区间广等优势,浆态床反应器广泛应用于涉及多相催化反应的过程工业中,例如,费托合成。浆态床反应器内部存在着复杂的流动-传质-反应之间的多尺度耦合行为,并且该行为受到介质物性和内构件等的显著影响。在以往研究基础上,本文进一步研究了颗粒及竖直管束内构件对浆态床反应器内流体力学和反应行为的影响,以及管式分布器内的气体分布行为。由于具有气体分布均匀和喷嘴方向灵活等优势,多级管式气体分布器常应用于工业浆态床反应器中。单级管式分布器的一维理论模型可以预测喷嘴的出口气速及分布器内压力分布,但是预测结果依赖于选用的参数关联式,因此对文献中的参数关联式进行系统性评估十分必要,而且多级管式分布器的一维理论模型研究还鲜有报道。CFD可以模拟分布器内气体分布行为和展示局部流场,但是工业规模多级分布器内气体分布行为的 CFD 模拟还较为麻烦。建立高效且准确的研究方法是分布器研究面临的挑战。本文通过筛选具有广泛适用性的参数关联式和构建双重收敛求解策略,实现了利用一维理论模型预测多级分布器的布气行为。利用CFD模拟分析单级分布器内气体分布不均匀的原因,并探索优化方向。文献中报道在空气-水体系中加入亲水性颗粒一般会导致反应器内气含率的降低和气泡直径的增大。但是,对于颗粒影响气液系统的物理机制的认识还很模糊。本文在气液体系的CFD-PBM模型基础上逐步耦合不同的颗粒影响机制,来解耦分析不同机制的影响程度,并据此建立了浆态床的CFD-PBM模型。对于费托合成体系,浆态床内通常会安装大量换热列管来移除反应热。以往研究表明竖直列管会约束流场的速度脉动和改变气含率的径向分布,但竖直管束对反应器反应行为影响的研究还不足。本文模拟了费托合成浆态床反应器内的流动-传质-反应耦合行为,其中将液固混合物视为浆液相,非均相催化反应简化为浆液相内的均匀反应。第四章侧重于考察列管内构件对反应器表现的影响。第五章模拟了一个中试示范规模的费托合成浆态床反应器(反应器主体直径为0.2 m,高度为23 m),并考察了考虑气泡直径分布对模拟结果的影响。本文的主要结论如下:对比耦合不同关联式的分布器理论模型的预测结果发现,包含局部流场参量和分支管结构参量的参数关联式具有广泛适用性。CFD模拟揭示,分布器沿程分支管内的漩涡逐渐缩小,孔板系数逐渐减小,是气体分布不均匀的重要原因。随着分支管长度的增加,分支管内的漩涡演化程度逐渐发展,同时孔板系数出现了先增大,再减小,之后再缓慢增加的三阶段变化特性,这为调节孔板系数提供了空间。多级分布器的一维理论模型预测结果表明,调整分支管结构可有效改善分布器的气体分布均匀性。此外,本文还考察了分布器级数对气体分布均匀性和压降的影响。本文考察了三个颗粒机制的影响程度,包括改变浆态相物性、加速液膜排干过程和导致湍流耗散率衰减。其中,第一个机制的影响微弱,第二个机制对小气泡的影响趋势与实验不符。但当在PBM模型中使用衰减的湍流耗散率时,模拟的气泡直径分布与报道的浆态床结果出现了较好的吻合。最后,将水-玻璃珠混合物视为浆液相,并且通过耦合颗粒对浆液相物性和湍流耗散率的影响,本章建立了气体-浆液相系统的CFD-PBM模拟方案。本文对比空塔和列管塔的模拟结果发现,竖直管束的加入会强化流体的轴向运动、增强液相大尺度循环和减小气含率。在处于反应速率控制的模拟工况下,由于竖直管束会增加浆液相含量和提升液相反应组分的配比,因此模拟的反应速率、反应器产率和合成气转化率均随竖直列管数量的增多而逐渐增加。本文搭建了对流动、传质和气泡直径演化三组方程进行两两耦合的模型框架。模拟结果表明,考虑气泡直径分布会使模拟的气含率增加,进而与中试实验的数据相符。同时,模拟的反应器出口处的气相组分分布和合成气转化率与中试结果吻合较好。此外,由于模拟的反应器处于反应控制机制及受到不同组分反向传质的影响,相对于采用恒定气泡直径的模拟结果,考虑了气泡直径分布的合成气转化率的变化并不明显。综上所述,本文开发的分布器理论模型,为工业过程中的大型管式分布器的设计和优化提供了方法和思路。本论文提出了可以准确模拟浆态床内的介尺度的气泡行为的CFD-PBM模型,拓展了欧拉模型对气体-浆液非均匀体系的适用性。考虑了内构件和气泡直径分布影响的费托合成浆态床的模拟研究距离实际工业过程更进一步。本论文的研究有助于增加对浆态床反应器内多相复杂行为的理解,对其调控和优化提供具有一定的指导意义。

语种中文
源URL[http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/60759]  
推荐引用方式
GB/T 7714
安敏. 颗粒及内构件对浆态床反应器内流体力学和反应行为的影响[D]. 中国科学院过程工程研究所. 2021.

入库方式: OAI收割

来源:过程工程研究所

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