锂离子电池作为一种新型动力能源, 在电动汽车和各种储能系统中有着良好的应用前景，尤其随着充电桩等基础设施建设逐渐形成网络以及国家对新能源车的战略布局等都可以看出新能源电动车正在逐步替代燃油车。而尖晶石结构的钛酸锂负极材料由于其具有较高的脱嵌锂电位平台、优异的循环稳定性、以及突出的安全性能等，被认为是非常具有发展潜力的新能源电动汽车负极材料之一。论文基于分子设计思路对常规固相球磨法进行改进，设计开发了一种柔性制备钛酸锂材料的机械-化学法。通过在球磨过程的密闭体系加入碱性添加剂，让一种锂源原位动态变成两种锂源，使钛源和锂源实现了分子层面上的均匀混合及预排列。这种预排列的前驱体在空气中焙烧后得到了晶格结构完美的钛酸锂材料，该钛酸锂晶体不仅具有无阻碍的锂离子三维扩散通道以及富余的锂离子嵌入空间，而且均匀分布的锂离子能有效减少充放电过程中的插入-迁出张力及体积变化。同时，微观层面完美的晶格结构，保证了宏观层面优异的电化学性能。该样品在0.5 C时容量，达到了钛酸锂材料的理论容量175 mA h g-1，且在循环300圈后容量仍无明显衰减。由于钛酸锂自身存在本征电导率偏低的缺陷，为了进一步提高其高倍率下的电化学性能，我们又对上述合成体系进行了掺杂与包覆改性研究。利用具有不同能级轨道且易杂化的稀土元素进行掺杂，并在此基础上选取天然生物质树叶作为碳源来进行包覆改性。结果表明，在掺杂与包覆的协同作用下，所得钛酸锂材料的高倍率性能得到了显著的提高，在5 C，10 C下的放电比容量分别达到156.1 mA h g-1和 141.5 mA h g-1。通过进一步对协同作用机理研究，我们发现，包覆碳层可有效抑制钛酸锂和电解液之间副反应的发生，同时可提高电子与锂离子的传输速率；铈元素掺杂可优化电荷补偿，使能带结构发生变化，态密度向低能方向移动，费米能级深入导带，使得电导率增加。最重要的是，在二者的协同作用下，除了各自的优势叠加外，还原性碳和Ce3+的共同存在还可以协同控制体相中Ti3+的含量；同时碳层中的高电导率和Ce3+的空轨道则可协同控制体相中的电子传输数量，最终使得样品展现出优异的电化学性能。虽然机械-化学法制备出的钛酸锂材料高低倍率性能得到了有效提高，为了进一步提升钛酸锂材料的高倍率性能及工程化性能，我们又开发了混合阴阳离子混合表面活性剂水热合成法，自组装合成了具有多级孔结构的钛酸锂-二氧化钛双相复合微球。该方法利用阴阳离子表面活性剂胶束极性头之间的静电作用、其尾部有机碳链之间的范德华力，对混合胶束界面处的离子对进行重排和成核，有助于合成具有不同形貌的初级纳米晶粒。此外，表面活性剂对体系中游离锂离子的捕获作用，使得部分钛物种失去了与邻近锂离子反应生成钛酸锂前驱体的机会，最终，在焙烧过程中，形成了钛酸锂-二氧化钛双相复合材料。故，该体系可靶向制备形貌及物相结构/成分均可调控的高性能复合材料。优化条件下制备的产品，由于具有纳微多级结构及钛酸锂-二氧化钛晶界，因而展示出优越的电化学性能。其在40 C的高倍率下，仍具有153.5 mAh g-1的比容量，且循环100圈后无衰减。本论文取得的研究成果，不仅对钛酸锂基负极材料基础理论研究及产业化生产具有指导作用，同时，也对其他高功率电池材料的制备具有借鉴意义。