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基于界面调控的多功能纳滤膜制备及其在水处理中的应用

文献类型:学位论文

作者李苏爽
答辩日期2021-06-01
文献子类博士
授予单位中国科学院过程工程研究所
导师罗建泉
关键词纳滤,有机微污染物,表面改性,生物催化膜,自清洁膜
英文摘要

自然水体中广泛存在一类有机微污染物(OMPs),包括药物、多环芳烃等,他们分子量普遍低于500 Da,具有毒性强和生物累积性强等特点,对人类健康和生态环境造成潜在威胁。纳滤(NF)被认为是一种能有效去除水中OMPs的技术。但在处理含OMPs的废水时,常用的商业NF膜由于与OMPs分子间存在很强的亲和性,会发生严重的膜污染,导致通量衰减,截留率下降。因此,调控膜分离过程中的界面作用是提升NF膜对OMPs去除效率的关键。在本研究中,首先评估了NF膜处理OMPs时 的过滤行为,解析NF膜和OMPs性质对膜分离效率的影响及膜污染机理。然后基于表面改性和修饰策略,分别在NF膜表面负载生物或化学催化剂,制备多功能NF膜。利用膜分离和催化的协同作用,该多功能膜可实现对水中多种OMPs的高效去除。具体研究内容如下: (1)以五种商业聚酰胺(PA)NF膜和水体中常见的三种OMPs为研究对象,通过测试NF膜在静态吸附OMPs前后对不同OMPs和中性亲水分子的截留率和纯水透过系数,探究OMPs吸附对NF膜分离性能的影响。研究发现商业PA NF膜截留OMPs的主要机理为尺寸筛分和吸附作用。OMPs的分子量越大,极性越弱,在膜上吸附量越低,膜对其尺寸筛分作用越强。OMPs主要吸附在NF膜的膜孔中,导致其孔隙率下降,通量大幅衰减,且会产生吸附-扩散-解吸作用降低PA NF膜对OMPs的截留率。孔径较小且分布窄的NF膜在吸附OMPs后通量衰减也较小,且不会影响其孔径分布,更适合用于OMPs的去除。 (2)基于表面功能化策略,制备了一种可再生的生物催化NF膜用于水中OMPs的去除。聚多巴胺(PDA)和聚乙烯亚胺(PEI)被依次用于NF膜表面修饰。PDA/PEI涂层不仅能提升膜的抗污染能力,也能利用PEI的静电和疏水作用将漆酶固定在膜表面。在添加漆酶介体的情况下,依靠膜截留、吸附和漆酶催化的协同作用可实现对内分泌干扰素双酚A(BPA)近100%的去除,重复使用7个循环,生物催化膜对BPA的去除性能也基本不下降。 (3)基于靶向表面改性策略制备了孔径分布窄、抗污染能力强的氧化石墨烯(GO)NF膜,用于水中OMPs的去除。首先用铁离子(Fe3+)修饰的GO纳米片,制备了稳定的GO膜。然后利用Fe3+对GO膜缺陷信号的放大作用,促使单宁酸/3-氨丙基三乙氧基硅烷涂层靶向沉积在膜缺陷处,缩小缺陷的尺寸分别,同时实现膜抗污染能力的增强和分离通道的调控。该NF膜在长期运行、错流和高压环境下都能保持对水中多种OMPs稳定高效的截留性能。 (4)基于仿生矿化原理制备了光-芬顿催化自清洁NF膜,用于OMPs的高效去除。在上述GO NF膜的基础上,通过原位矿化的方式在膜表面生长光催化剂α-FeOOH。在可见光和H2O2存在的情况下,α-FeOOH矿化层展现出对盐酸四环素(TCH)较强的光-芬顿降解能力。在过滤TCH发生膜污染后,通过光-芬顿反应可在5 min内恢复膜通量,且基本不损伤NF膜的截留性能。

语种中文
源URL[http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/60786]  
推荐引用方式
GB/T 7714
李苏爽. 基于界面调控的多功能纳滤膜制备及其在水处理中的应用[D]. 中国科学院过程工程研究所. 2021.

入库方式: OAI收割

来源:过程工程研究所

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