工业中小型燃烧设备因为设备结构、燃料及焙烧物料成分的差异，其烟气条件与电力燃煤锅炉烟气存在很大区别。如何依据工业设备与烟气特征开发适合不同工业领域的低温燃烧烟气净化产品与治理工艺是该领域研究的重点和难点。碳基材料与锰基材料具有优良的脱硫性能，同时也是很好的脱硝催化剂。但由于硫对脱硝催化剂的中毒作用，现有的固定床反应器难以实现碳基材料与锰基材料工业烟气污染物一体化脱除的稳定性运行。尽管活性焦移动床工艺能够连续运行，但依然面临传质传热效果差，空速低、活性焦介质用量大，成本高等缺点。结合多层流化床催化介质连续流动特征，以碳基材料或锰基材料为催化介质，有望能够发展为一类新型烟气一体化净化材料与工艺。本课题从反应器与介质两个方面出发，提出低温烟气一体化净化的多层流化床连续化脱硫脱硝工艺，重点研究活性焦颗粒和氧化锰颗粒的脱硫脱硝性能。首先分析传统移动床磨损废活性焦颗粒的结构与物性，并优化废活性焦颗粒多层流化床脱硫脱硝工艺参数。进一步探索废活性焦与新鲜活性焦反应活性差异性，通过在新鲜活性焦中浸渍添加硫酸/硫铵物质模拟活性焦再生过程，探讨其添加工艺、参数对活性焦结构、性能影响，厘清活性焦反应-再生过程对活性焦性能促进作用机制，为多层流化床废活性焦颗粒应用提供理论依据。最后，在多层流化床反应器研究基础上，以低温脱硝性能优异的氧化锰颗粒为介质，扩展研究其同时脱硫脱硝性能，优化其操作参数，以提升多层流化床低温脱硝效果。本课题针对多层流化床碳基与锰基材料低温同时脱硫脱硝研究，具体获得如下主要结果：1. 废活性焦结构、组成与脱硫脱硝性质研究。对移动床磨损废活性焦的粒径分布及物理结构、化学组成和脱硫脱硝活性进行考察，探索废活性焦作为多层流化床（MSFB）工艺吸附剂/催化剂的潜在利用价值。结果表明，宝钢废活性焦和邯钢废活性焦颗粒主要为0.2~5 mm的颗粒，可以作为MSFB工艺流化介质二次利用。废活性焦在循环使用再生过程中被活化，比表面积和孔体积得到显著增加，同时引入了氮、氧、硫等元素，其中氮的形式主要为类吡啶氮、亚胺/酰胺/胺、类吡咯氮等含氮官能团，氧的形式主要为酚羟基、羰基、内酯基等含氧官能团，硫以金属硫酸盐的形式赋存。相比新鲜活性焦，废活性焦具有显著提升的脱硫脱硝活性。脱硝活性与N含量、O含量等表面化学特性参数相关性极好，与比表面积、总孔容等物理结构参数相关性较差，而脱硫能力与比表面积、总孔容等物理结构参数存在较好的相关性，与N含量、O含量等表面化学特性参数相关性较差。2. 多层流化床活性焦低温同时脱硫脱硝工艺研究。主要考察使用活性焦作为活性介质的MSFB工艺在低温下同时去除SO2和NOx的可行性，研究了反应温度、进料速率、表观气体速度、床层数等各种操作参数对SO2和NOx去除的影响，还对比评价了新鲜活性焦和废活性焦的性能，揭示了它们在MSFB系统中的吸附/催化行为差异。单独脱硫测试表明，在100~200 °C且含10 vol.% H2O条件下，降低反应温度、增加给料速率及降低表观气速可提高单层床中新鲜活性焦脱硫效率。在100 °C、Ug/Umf=3（Ug代表表观气速，Umf代表最小流化速度，Ug/Umf代表流化数）、给料速率0.3 kg/h、总空速1000 h-1的三级流化床单独脱硫实验中，可实现高浓度SO2（1000 ppm）全部脱除。单独脱硝测试表明，在120~180 °C且含10 vol.% H2O条件下，升高温度或增加表观气速会降低单层床中新鲜活性焦脱硝活性，而给料速率并无影响。在150 ° 、Ug/Umf=3、给料速率0.6 kg/h、含10 vol.%水蒸气、总空速1000 h-1的三级流化床单独脱硝实验中，新鲜活性焦脱硝效率仅为27.2%。NO促进活性焦脱硫，而SO2抑制活性焦脱硝。在120 °C、Ug/Umf=3、给料速率0.6 kg/h、含10 vol.%水蒸气、总空速800 h-1条件下的四级流化床同时脱硫脱硝实验中，新鲜活性焦和废活性焦均可以实现100%脱硫效率，但废活性焦脱硝效率（60.3%）远高于新鲜活性焦（26.4%）。保持流化条件Ug/Umf=3和总空速800 h-1不变，在温度为180 °C且存在高浓度SO2（1000 ppm）、10 vol.%H2O严苛条件下进行了96 h稳定性测试，结果表明废活性焦在四级流化床中可获得稳定的100％脱硫效率和73.2％脱硝效率。3. 循环活性焦性能增强机制分析。通过模拟活性焦脱硫脱硝反应-再生过程，在新鲜活性焦表面负载硫酸/硫酸铵，考察了不同再生参数对活性焦孔结构、表面官能团与脱硝活性的影响，探究活性焦在循环使用过程中脱硝性能增强机理。结果表明，硫酸/硫酸铵均可以提升活性焦的低温脱硝活性，但硫酸的效果要优于硫酸铵。硫酸负载量与稳态NO转化率之间并不存在严格的线性相关，而是存在一个最佳负载量12 wt.%。热处理温度提升有利于增加活性焦脱硝活性，300 °C热处理后活性较低，400~600 °C热处理后活性显著增加，表明热处理需要达到400 °C以上才可以获得较高的活性。酸处理-热再生通过硫酸与碳之间的反应不仅具有活化作用，同时引入了大量的酚羟基等酸性含氧官能团，从而促进NH3吸附和提升脱硝活性。4. 多层流化床锰基材料低温同时脱硫脱硝研究。鉴于活性焦较低的脱硝活性，进一步扩展采用低温脱硝活性优异废MnOx颗粒作为介质，考察较高空速含硫烟气条件下MnOx材料在MSFB反应器中的同时脱硫脱硝性能，并揭示MnOx在MSFB反应器中的失活过程。在160 °C、Ug/Umf=3、给料速率0.3 kg/h、总空速2125 h-1的四级流化床同时脱硫脱硝实验中，总NO转化率和SO2脱除率可以达到100%，证明MnOx颗粒结合MSFB工艺可以实现高空速含硫烟气条件下NOx、SO2的超低排放。MSFB工艺稳定性测试结果表明，通过及时在线补充新鲜MnOx并卸载失活MnOx，MnOx材料可在MSFB反应器中实现连续且稳定的同时脱硫脱硝反应。结构研究表明，MnOx材料在反应过程中发生了活性MnOx向非活性MnSO4的转变，并同时在MnOx表面沉积了硫铵类覆盖物，堵塞介孔孔道并覆盖活性位，最终导致MnOx逐渐失活。与活性焦相比，MnOx材料具有优异的低温脱硝活性，有望作为一种可替代活性焦的高效脱硫脱硝介质。