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绿色介质耦合汽爆处理秸秆及其高固酶解发酵乙醇的研究

文献类型:学位论文

作者孙乐乐
答辩日期2021-06-01
文献子类博士
授予单位中国科学院过程工程研究所
导师陈洪章
关键词汽爆,高固酶解,固态发酵,技术经济分析,木质纤维素
英文摘要

利用木质纤维素转化为燃料乙醇是生物质能源工业发展的热点。在高固体系中转化木质纤维素产乙醇可以克服当前存在的乙醇浓度较低、精馏成本高的经济难题,利于木质纤维素乙醇的经济性提高。然而木质纤维素产乙醇仍然存在诸多问题:(1)预处理强度大、酶解发酵抑制物浓度较高;(2)高固酶解过程中微量酶难以混合均匀,此外,当前高固酶解用酶量大而传统酶复配后成本仍然居高不下;(3)乙醇固态发酵氧分压高致使固态发酵无法充分发挥其优势。本论文对木质纤维素乙醇转化过程中存在的诸多问题,从预处理、酶解、发酵及技术经济评价进行了研究,主要取得的研究结果如下:(1)针对常规水介质汽爆预处理的汽爆强度高、抑制物浓度高等问题,开发了绿色介质耦合汽爆的预处理新方法。论文将尿素等绿色介质与汽爆耦合对秸秆进行预处理可显著降低糠醛及5-羟甲基糠醛含量,最优条件下可降低67.95%的5-羟甲基糠醛含量且不产糠醛。尿素汽爆预处理玉米秸秆经高固酶解后的葡萄糖和木糖分别可以达到89.56 g/L及34.60 g/L,分别比相同汽爆强度的水介质汽爆预处理提高了15.40%和30.37%。此外,在相同汽爆维压时间下,尿素介质耦合汽爆预处理(0.8 Mpa)可以获得比水介质汽爆预处理(1.1 Mpa)更高的酶解效率,因此可以降低秸秆汽爆预处理所需强度。(2)相比低固环境,微量(0.50%,w/w)纤维素酶在高固环境中预混合困难,是影响秸秆高固酶解效率的重要因素。从混合过程切入,是深入认知微量酶高固预混合机制并提高高固酶解效率的有效途径。论文首先基于酶的混合过程模拟和混合度变化,认知了微量酶在高固环境下的混合过程,并发现微量酶的高固预混合具有先快后缓的阶段性变化特征。其次,考察了微量纤维素酶预混合水平对汽爆秸秆高固酶解过程的影响,在20%固形物含量下,充分的预混合可以提高63.96%的酶解效率并促进基质进入更早的液化过程,且在相似酶解效率下可降低用酶量87.5%。最后,筛选了不同预混合手段,开发了周期振动预混合工艺,在20%固形物含量下,相比较摇床预混合提高了酶解效率20.5%。进一步地,通过TD-NMR和酶解过程证明了周期振动预混合可以有效强化酶在孔尺度的传递过程。(3)针对高固酶解用酶量大、用酶成本高等问题,开发了化学-生物耦合的芬顿试剂预酶解强化汽爆秸秆高固酶解新工艺。论文首先认知了芬顿试剂与纤维素酶的协同作用方式,发现芬顿试剂预酶解可有效强化高固酶解过程。第二,通过对芬顿试剂构成、反应温度等关键性参数优化可以提高25.57%的葡聚糖酶解效率。第三,从水分状态和比表面积分析角度揭示了芬顿试剂预酶解可促进束缚水的释放,同时可将底物比表面积最高可以从1.0920 m2/g提高到1.6499 m2/g,从而强化了高固酶解过程。最后,秸秆乙醇生产过程中的芬顿试剂预降解进行了技术经济性分析,结果表明芬顿试剂预酶解可以降低吨乙醇生产成本的26.72%,有利于提高秸秆乙醇的经济性。(4)针对运动发酵单胞菌对氧气敏感,难以实现乙醇固态发酵而致使乙醇浓度低的问题,开发了氮气周期脉动为核心的运动发酵单胞菌高强度乙醇固态发酵工艺。论文首先结合水分状态和发酵过程对比了运动发酵单胞菌的固态发酵乙醇与低固发酵乙醇差异,证明固态发酵环境下会有明显的氧气抑制效应。随后,开发了氮气周期脉动强化运动发酵单胞菌的乙醇固态发酵工艺,可以提高30.38%的乙醇产量、17.64%的生物量同时降低副产物乙酸84.56%和甘油58.76%。最后,为了进一步提高乙醇浓度,通过耦合氮气周期脉动、周期蠕动酶解以及分批补料操作开发了高强度乙醇固态发酵工艺,将乙醇发酵浓度达到55.06 g/L相比较空白组提高了62.90%。(5)为评价工艺并指导优化,基于高固体系下的秸秆乙醇生产集成过程建模,对预处理、酶解、发酵所涉及的关键参数进行分析,以评价工艺并指导乙醇的生产。论文首先利用SuperPro Designer进行经济建模分析,结果表明乙醇发酵效率、葡聚糖转化效率、固形物含量以及用酶量等是提高乙醇经济性的关键。针对乙醇生产成本进一步分析,结果揭示了当单一因素如用酶量降低至5.74 FPU/g、酶解搅拌功率较低至0.335 kW/m3、葡萄糖的乙醇转化率达到90.66%等均可使得吨乙醇生产成本降低至7000元以下。最后,将绿色介质耦合汽爆预处理、周期蠕动、芬顿试剂预酶解等过程强化集成于秸秆乙醇生产过程中,可以使得单位乙醇生产成本达到6639元/每吨,相比较集成前的乙醇生产降低了50.96%的乙醇生产成本。

语种中文
源URL[http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/60808]  
推荐引用方式
GB/T 7714
孙乐乐. 绿色介质耦合汽爆处理秸秆及其高固酶解发酵乙醇的研究[D]. 中国科学院过程工程研究所. 2021.

入库方式: OAI收割

来源:过程工程研究所

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