酮连氮环化反应是制备2-吡唑啉衍生物的重要方法，其原子利用率可达100%。该反应现用催化剂（如草酸、单质碘等）存在着污染大、催化效率低及分离难等不足，开发绿色、高效催化剂对酮连氮环化制备2-吡唑啉衍生物具有重大意义。本论文以设计新型离子液体催化剂为核心，制备了Lewis酸类离子液体、磺酸类离子液体和聚合离子液体微球三类催化剂，显著地提升了酮连氮环化反应的效率。结合密度泛函理论（DFT）计算，揭示了酮连氮环化合成2-吡唑啉衍生物的反应机理，为酮连氮环化制备2-吡唑啉衍生物的反应工艺提供了数据和理论支撑。论文主要进展如下：（1）开发了Fe基Lewis酸催化酮连氮环化制备2-吡唑啉衍生物的反应体系。实验结果显示，在4 mol% FeCl3、90 oC和6 h的反应条件下，丙酮连氮的转化率高达95%，产物3,5,5-三甲基-2-吡唑啉的选择性保持在99%。DFT计算结果表明，酮连氮环化合成2-吡唑啉衍生物由两步基元反应组成，分别为构型转变步骤和环化步骤，其中环化步骤的能垒高（40.32 kcal/mol），是反应的决速步骤。反应静电势（ESP）和电子定域化（ELF）分析可知，FeCl3的加入可以显著地改变酮连氮分子表面的ESP分布，降低反应过渡态能垒，提高酮连氮环化反应生成2-吡唑啉衍生物的转化率。（2）设计合成了酸性可调Fe基Lewis酸离子液体用于催化酮连氮环化反应制备2-吡唑啉衍生物。Lewis酸离子液体的催化效果显示， [Bmim]Cl·2.0FeCl3催化活性最高，5 h内丙酮连氮的转化率可达96%。酮连氮的底物拓展实验表明，酮连氮取代基R基团的碳数越小，其转化率越高，活性顺序为：甲基（96%）>乙基（88%）>正丙基（82%）>正丁基（75%）。在基团碳数相同情况下，R基团为正构烷烃的反应效果优于相应的异构烷烃，转化率顺序为：正丙基（82%）>异丙基（45%）；正丁基（75%）>异丁基（43%）>叔丁基（11%）。（3）设计合成Brønsted磺酸类离子液体，实现了高效催化酮连氮制备2-吡唑啉衍生物。以磺酸根为给质子基团，通过疏水性基团、烷基链长、阴离子的调控，共获得9种离子液体催化剂。实验结果表明，[PsBim][CF3SO3]催化性能最优，4 h内丙酮连氮的转化率可达98%，选择性保持99%。DFT计算结果表明，该类离子液体阴阳离子能够协同作用于酮连氮分子，分别降低了构型转变步骤和环化步骤的过渡态自由能垒，构型转变在室温下可以自发完成（半衰期t1/2=1.34×10-2 h），并进一步得到了实验验证。（4）设计合成新型聚合离子液体微球催化剂，构建了酮连氮制备2-吡唑啉衍生物的多相催化体系。分子动力学直径模拟结果显示，酮连氮和2-吡唑啉分子动力学直径最大为10.56 Å，远小于微球内部平均孔径32.40 Å，酮连氮和2-吡唑啉衍生物分子可以自由进出微球材料内部。实验结果显示，乙烯咪唑（VIM）、二乙烯苯（DVB）、致孔剂甲苯的摩尔比例是调控聚合离子液体微球表面形貌和内部孔结构的关键因素。当VIM、DVB和致孔剂的摩尔比为1:1:6时，聚合离子液体微球的BET比表面积最大（498.8 m2/g），丙酮连氮的转化率和选择性达到95%和99%。