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废弃油脂加氢脱氧在Ni@Zeolite双功能封装催化剂的研究

文献类型:学位论文

作者高琛
答辩日期2021-06-01
文献子类硕士
授予单位中国科学院过程工程研究所
导师石艳春 and 曹宏斌赵永禄
关键词棕榈酸,双功能封装催化剂,Ni纳米颗粒,加氢脱氧,烷烃选择性
英文摘要

与传统石油基柴油相比,生物柴油在全生命周期中CO2排放量显著降低,且其原料来源广泛、可再生、环境友好。餐食废弃油脂热解得到生物油,主要成分是长链脂肪酸,其碳数与柴油碳数相似,在制备生物柴油方面具有天然的优势。因此,开发长链脂肪酸加氢改制制备高品质生物柴油组分,极具吸引力,符合我国“碳中和”的重大战略目标。本论文选择餐食废弃油脂热解所得生物油中代表性物质棕榈酸为模型化合物,理性设计并可控制备了棕榈酸加氢改质催化剂,详细研究了Ni颗粒含量、分子筛酸性质及孔性质与其催化性能间的构效关系,具体内容如下。低硅铝比的Ni@HMCM-22双功能封装催化剂及催化性能研究:采用后处理法制备Ni@HMCM-22双功能封装催化剂并用于催化改质棕榈酸。与浸渍法制备的催化剂相比,封装法制备的催化剂金属Ni颗粒分布均匀且粒径均一,颗粒更小约3-8 nm,且具有一定介孔结构。然而,催化结果却显示: Ni@HMCM-22双功能封装催化剂的催化活性低于浸渍法制备的催化剂。由XPS分析推测,可能是因为Ni与分子筛Al之间存在相互作用,导致Ni2+难以被还原成Ni0,从而直接影响Ni颗粒的催化活性。硅铝比对Ni@HZSM-5双功能封装催化剂及其催化性能的影响规律研究:采用后处理补铝封装法成功制备出了不同硅铝比的Ni@HZSM-5双功能封装催化剂,Ni纳米颗粒部分均匀、粒径均一约3~10nm,且引入明显的介孔结构。证实了Ni与分子筛Al之间存在相互作用:硅铝比越低、Ni含量越高时,Ni与Al之间的相互作用更加明显,导致Ni2+难以被还原成Ni0。在反应温度为260 ℃,反应压力为4.0 MPa H2条件下,硅铝比高、Ni含量低的2Ni@HZP-5-80表现出最高催化活性,在反应240 min时,棕榈酸转化率为99.7%,烷烃选择性100%,效果均优于其他制备的封装催化剂;并且表现出优异的催化稳定性,3次重复实验结果表明催化剂的活性稳定性无明显改变。原位封装法合成Ni@ZSM-5双功能催化剂及其催化性能的研究:采用原位封装方法合成不同Ni含量的Ni@ZSM-5双功能催化剂,XRD分析显示无明显Ni物种特征衍射峰,且Ni的封装量越高,堵孔效应越明显;根据XPS分析,金属Ni含量越高,催化剂中Ni与Al的相互作用越明显, Ni2+越难以被还原成Ni0。在棕榈酸催化反应中, Ni@ZSM-5催化剂可以实现其加氢脱氧-异构化反应一体,且转化率超过99.99%,烃类选择性为100%,异构烃选择性为4.9%,裂解选择性为2.2%。随着Ni的封装量增加,造成明显的堵孔效应,因而造成对酸性中心的覆盖,导致Ni@HZSM-5催化剂酸催化反应功能明显下降。关键词:棕榈酸,双功能封装催化剂,Ni纳米颗粒,加氢脱氧,烷烃选择性

语种中文
源URL[http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/60857]  
推荐引用方式
GB/T 7714
高琛. 废弃油脂加氢脱氧在Ni@Zeolite双功能封装催化剂的研究[D]. 中国科学院过程工程研究所. 2021.

入库方式: OAI收割

来源:过程工程研究所

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