挥发性有机物（Volatile Organic Compounds, VOCs）作为PM2.5和O3的前体物，是目前最重要的大气污染物之一。针对工业复杂源的VOCs废气，可采用吸附浓缩结合后处理的组合工艺控制。分子筛是一种具有筛分分子功能的微孔、介孔材料，具有吸附选择性高、不易燃等优点，目前被广泛应用于VOCs的吸附处理中。但分子筛在VOCs实际吸附体系中存在吸附规律并不明确，受限于传质速率导致吸附位点利用效率低，对于小分子VOCs（如硫醇、硫醚等）难吸附等问题，因而通过改性开发高效的VOCs吸附分子筛具有重要意义。本文首先选取10种商用分子筛，通过吸附性能测试并结合表征结果，系统探究了影响分子筛吸附性能的关键因素。而后，对于高硅分子筛进行碱处理改性制备多级孔道分子筛，详细研究了其对于VOCs吸附特性，揭示了介孔结构对于分子筛吸脱附性能的促进作用。之后，采用离子交换改性制备了离子交换分子筛，重点考察了其对含硫VOCs吸附特性。最后，研究了各改性分子筛对多组分VOCs的竞争吸附情况，获得了能有效吸附普通VOCs和含硫VOCs的复合改性分子筛。主要创新性结论如下：（1）研究了含水条件下5A、ZSM-5、Y（NaY、USY）、NaX型沸石及MCM-41介孔硅分子筛等10种材料的吸附性能，结合表征结果分析了构效关系，发现孔径和Si/Al比是影响分子筛VOCs吸附的最重要因素。其中，Si/Al比为21.1的USY分子筛（USY-3）具有最好的吸附性能，在4.5%含水量下对二甲苯（p-xylene，PX）的饱和吸附量仍能达到100 mg•g-1。（2）对于USY-3分子筛进行碱处理改性制备了多级孔道USY分子筛（USY-3-0.2M），研究了其对于VOCs（苯、PX、氯苯、乙酸丁酯）的吸脱附性能。结果表明，适当的碱处理改性在生成介孔结构的同时，保持了分子筛骨架结构的基本稳定，可有效改善吸附质的传递、提高吸附位点的利用效率，进而增加VOCs吸附量，且吸附质热脱附温度更低。（3）对于NaY分子筛离子交换改性，制备了AgY、CuY、MgY、CeY、ZnY、CaY分子筛，研究了其对于二甲基硫醚（dimethyl sulfide，DMS）吸脱附性能。其中，AgY分子筛可在1.5%含水量条件下有效吸附二甲基硫醚，而其他离子交换改性分子筛在含湿条件下几乎无吸附能力，这归因于Ag离子与DMS的强络合吸附能力，且多次循环再生后仍能保持DMS吸附容量无明显下降。（4）探究了NaY、AgY及AgUSY-H（Ag离子交换USY-3-0.2M）分子筛对于PX和DMS的竞争吸附性能，发现NaY和AgY分子筛分别主要吸附PX和DMS，这说明通常情况下PX竞争吸附能力更强，但由于小分子DMS在微孔AgY分子筛内部扩散快且形成Ag-S键，会被优先吸附。而由于扩散性能提升且存在化学吸附位点,含水条件下AgUSY-H分子筛对PX和DMS均可实现有效吸附。