机动车尾气排放是大气污染的主要来源之一，为了应对环境问题，汽油标准向低硫和低烯烃方向发展。我国商用汽油大部分为高硫高烯烃的催化裂化（FCC）汽油，需进一步改质，在最大限度降低烯烃含量的同时，保持或提升辛烷值。利用分子筛催化FCC汽油的重组分，使其发生芳构化、异构化反应，是目前既降低烯烃又保持辛烷值的有效方法。深入认识重汽油在分子筛上异构化、芳构化的化学反应机理，对催化剂的设计和工艺调控十分重要。但分子筛催化的重汽油改质转化过程涉及的反应物、产物和中间体种类繁多，反应路径复杂多样，原位实验技术尚不能获得详细的微观反应机理。化学反应分子动力学模拟方法ReaxFF MD基于键级连续描述化学键的断裂和生成，可模拟较大规模的体系（~1000原子），且不必预先定义反应路径，为从分子层面认识重汽油催化改质微观反应机理提供了新的途径。本论文致力于采用基于高性能计算和化学信息学的ReaxFF MD模拟方法，探索ZSM-5催化重汽油烃类混合物改质的整体反应性。基于色谱分析获得的303种重汽油组成和ZSM-5晶胞的几何结构，本论文提出了ZSM-5催化重汽油体系的模型构建策略和ReaxFF MD模拟策略。在充分考虑和权衡组分间的相似性和相对含量的前提下，构建了包含正烷烃、异构烷烃、环烷烃、烯烃和芳烃5类组成的23组分重汽油模型；并构建了带有表面不同酸性位点、结构合理的ZSM-5催化剂模型。通过对比分析重汽油模型和ZSM-5分子筛模型的长时间模拟结果，获得了既可维持ZSM-5结构稳定、避免重汽油热分解，又可提高反应速率、节约计算资源的ReaxFF MD恒温模拟温度。本论文利用课题组自主开发的高性能程序系统GMD-Reax实现对ZSM-5催化重汽油多组分模型的直接模拟，并结合VARxMD的物种检索和化学键分析的独特功能，发现了重汽油催化改质的两阶段反应特征：初始反应阶段和深度反应阶段。在升温模拟的初始反应阶段，重汽油烃类经过夺H反应吸附于ZSM-5表面的酸性位点，促进后续的转化过程；在恒温模拟的深度反应阶段，吸附于分子筛表面的烃类中间体会通过碳链的转化发生异构化、环化和芳构化反应生成支链烷烃、环烃和芳烃，并伴随碳链β断裂副反应。通过分析ZSM-5催化重汽油代表性烃类单组份的ReaxFF MD模拟结果，本论文揭示了ZSM-5催化下的烷烃芳构化和异构化的详细反应路径。低辛烷值的正烷烃可在Brönsted酸性位点的作用下，通过形成含环丙烷结构的中间体，生成具有较高辛烷值的异构烷烃。正构烷烃还可通过环化反应生成环戊烷中间体物种；并进一步经二环[3.1.0]己烷中间体结构生成环己烷中间物种；环己烷物种在ZSM-5表面可夺氢活性位点的作用下，逐步脱氢生成芳烃。本论文将ReaxFF MD方法应用于ZSM-5催化FCC重汽油改质的反应机理研究，考察了异构化和芳构化等提升重汽油辛烷值的关键反应过程，揭示了通过实验检测难以直接获得的重汽油催化改质的多路径反应网络，希望可为重汽油改质催化剂的设计和工艺调控提供理论指导。该方法具有通用性，可在未来扩展到更多分子筛催化相关领域的应用中。