结冰现象在自然界中广泛存在，给生产与生活带来极大的不便，如降低设备运行效率，导致安全隐患甚至灾难事故等。虽然冰晶的形成与人的生活密切相关，但是人们对冰晶形成的分子机制所知甚少。冰水界面是相变发生的前沿，界面处水分子在无序和结晶状态之间可逆转化导致了界面结构波动变化。这种波动对冰核稳定性和冰晶的结构演化有重要影响。同时，了解并掌握冰水界面的演化规律和调控手段对控冰技术至关重要。为了研究冰水界面结构的动态变化过程，本课题采用计算机模拟方法，通过在微正则系综(NVE)中建立冰水两相共存模型，揭示冰水界面微观结构的动态变化过程及其调控规律。主要有以下几点发现：首先，使用固液两相共存法确定水分子模型的熔点以获得冰水两相平衡态时的压强和温度等环境参量，并且与体积-温度相图法确定的熔点比较，两者计算结果有很好的一致性，但是固液两相共存法的计算量更小。同时验证了尺寸效应对模拟结果的影响，在较大尺寸的体系中，体系的热力学参量涨落更为平缓，计算值更准确。其次，建立冰水两相模型模拟冰水界面结构的动态变化过程，结果显示，在微观的分子尺度上，冰晶生长都是通过界面附近的水中氢键网络的重组发生的，而在冰水共存状态下，界面内同时存在氢键的产生和断裂，即液态水分子与晶面水分子结合形成氢键组成有序的六元环晶体结构和水分子脱离晶面进入液相同时发生。因此界面层内同时存在无序的液态水分子结构和有序的冰晶结构，导致了界面不均匀性。通过计算界面密度和序参量发现，基面具有平面的分子结构，氢键进行二维重组，而一次棱柱面和二次棱柱面的界面具有粗糙的几何结构，氢键进行三维重组。模拟还发现，在相同的温度下，一次棱柱面和二次棱柱面的界面层厚度比基面的略薄，界面水分子的有序性强，氢键在晶面上发生三维重组，边缘结构有更好的空间顺序。这在分子尺度上阐明了固液体系的冰晶生长过程中界面结构的各向异性。在过冷度越大时，界面结构越趋于有序状态，界面内水分子密度越大，相对的水分子在界面层内的停留时间越长，因此晶面生长的概率越大，揭示了温度对晶面生长速率的影响。进一步，从“主导机制在竞争中协调”的角度解释孤立系统中总能量不变的条件下改变温度对界面层内水分子运动的影响。利用序参量表征体系结构变化，以两相共存为初始状态，升高温度，动能增加，水分子可以获得较高的能量突破晶格束缚，使得冰晶的融化过程占据主导地位。降低温度，过冷度增加，结晶驱动力增大，自由能势垒降低，使得冰晶生长过程占据主导地位。该工作对冰水界面的动态结构进行了深入探索，为研究相变过程中复杂界面结构提供了新的思考。