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多孔聚合物吸附剂的制备及铯吸附分离性能

文献类型:学位论文

作者辛静怡
答辩日期2021-06-01
文献子类硕士
授予单位中国科学院过程工程研究所
导师杨良嵘 and 谢铿
关键词铯离子分离,离子交换,多孔聚合物,吸附
英文摘要

铯在国防、航天、医药等领域均有重要的作用。随着原矿价格上涨,铯的价格也随之上涨。盐湖卤水中蕴藏着丰富的铯,如能合理开采盐湖资源将有效满足我国对铯的需求。然而盐湖卤水中Cs+浓度低,化学性质接近的伴生离子K+和Na+浓度较高,为Cs+的分离提取带来了困难。目前,常用于分离Cs+的方法有沉淀法、膜过滤法、萃取法和离子交换法。沉淀法通常用于提取矿石浸出液中的Cs+,不适合盐湖卤水中的极低浓度体系。膜过滤法则常用于放射性核素的分离,在离子强度高,成分复杂的盐湖体系中膜材料易受污染。萃取法目前在Cs+分离提取领域已经有了一定的研究,但依然存在工作条件苛刻,易产生废液,萃取剂易流失等问题。离子交换法可分为无机离子交换法和有机离子交换法。无机离子交换法依托无机离子交换剂,如沸石、铁氰化物、杂多酸盐等。这些材料水力学性能较差,循环利用性能较差,主要用于分离放射性核素137Cs。针对有机离子交换剂的研究主要集中于离子交换树脂,但该材料对于Cs+的吸附容量较低,选择性较差。为解决以上问题,本文制备了具有高吸附量,选择性的功能化多孔聚合物,并探究了官能团密度,交联剂分子结构对于材料吸附分离性能的影响。首先针对传统无机离子交换剂对Cs+吸附容量低和吸附速率慢的问题,通过控制磺化时间,制备了一系列具有不同官能团密度的磺酸基修饰的超交联聚合物SHCP用于Cs+的吸附。材料对Cs+的饱和吸附容量随磺酸基密度的增加而增加,证明提高表面官能团密度能够增加材料对Cs+的吸附容量,最高吸附容量可达到260.48 mg/g。相比传统的无机离子交换剂,材料的吸附速率也有了明显的提升。但是SHCP材料对Cs+的选择性较差。在K/Cs双元素体系内,SHCP对Cs+的分离因子为0.99-3.92。FT-IR和XPS结果表明,材料对Cs+的吸附机理为离子交换机理。与商业化的磺酸型离子交换树脂相比,该材料对于Cs+的吸附量较大,但是仍然存在选择性低下的问题。为了解决SHCP对Cs+选择性低下的问题,以间苯二酚和间苯三酚为单体,以对苯二甲醛为交联剂,通过水热法合成了两种富含羟基的多孔聚合物PR-R和PR-P。结果表明,在K/Cs双元素体系内,两种材料对Cs+的分离因子分别为4.88-9.44和3.75-8.84。对Cs+的吸附量也有了明显的提升,在NaOH浓度分别为9 mmol/L和8 mmol/L的条件下,两种材料最大吸附量分别为344.21和413.31 mg/g,在同类材料中属较高水平。使用0.05 mol/L的HCl即可解吸。传统的酚醇类萃取剂需要在pH为13和1的环境下实现皂化和反萃,与之相比,PR-R及PR-P的吸脱附条件更温和,工作过程中也无需添加大量的有机试剂。在降低生产成本的同时,对环境更加友好。在对PR-R及PR-P的吸附行为研究的基础上,制备了PR-BDA-R及PR-TDA-R两种聚合物,并探究了交联剂分子的链长对材料吸附分离行为的影响。两种材料对Cs+的饱和吸附量分别降低至163.93 mg/g和147.06 mg/g,吸附类型由微孔填充吸附转变为Langmuir型的单分子层吸附。与PR-R相比,吸附速率有了明显的提升。关键词: 铯离子分离,离子交换,多孔聚合物,吸附

语种中文
源URL[http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/60899]  
推荐引用方式
GB/T 7714
辛静怡. 多孔聚合物吸附剂的制备及铯吸附分离性能[D]. 中国科学院过程工程研究所. 2021.

入库方式: OAI收割

来源:过程工程研究所

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