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UiO-66催化剂的制备及其催化性能研究

文献类型:学位论文

作者杨永
答辩日期2021-06-01
文献子类硕士
授予单位中国科学院过程工程研究所
导师张光晋 and 杨勇
关键词Uio-66,镍催化剂,甲烷化,钴催化剂,析氧反应
英文摘要

金属-有机骨架(MOFs)材料是一种多孔配位聚合物,由作为连接中心的金属离子和作为桥连体的有机配体自组装生成的。由于MOFs材料具有丰富的孔道和远超沸石材料的比表面积,拓扑结构易于调变,种类多样且易于设计,在多个领域都有延伸应用。UiO-66材料首次报道于2008年,是一种由金属锆离子与对苯二甲酸组成的锆基金属-有机骨架材料。由于锆离子的配位键较强,所以UiO-66材料相比于其他MOFs材料,具有更优异的机械稳定性和热稳定性。作为一种新型多孔材料,UiO-66材料近年来引起了广泛的研究,在催化、吸附、气体分离、传递、分子传感、光电子和储能等领域展现出了潜在的应用前景。本论文以UiO-66材料作为载体制备催化剂,分别在一氧化碳甲烷化反应和析氧反应两个方面进行了催化性能研究。主要研究内容如下:(1)以UiO-66材料为载体制备了一系列具有不同Ni负载量的Ni/UiO-66催化剂,对载体和催化剂的物相结构、织构性质、热稳定性和元素分布情况进行了考察,并对各催化剂上一氧化碳加氢性能进行了研究。结果表明,Ni金属高度分散于UiO-66载体上,且对金属有机骨架材料的物相结构和晶体形貌无显著影响。在CO甲烷化反应过程中,随Ni负载量逐渐增加,各Ni/UiO-66催化剂的起活温度逐渐降低;在相同反应温度(320°C)下,不同催化剂上Ni负载量由10%增加到30%,其CO转化率由10.3%提升到89.7%;当Ni含量为20%时,催化剂在反应过程中具有良好的稳定性。同时,Ni基催化剂上CO转化率远高于具有相同金属负载量的Fe基和Co基催化剂。(2)使用超声浸渍方法制备了Co3O4/UiO-66-300催化剂。通过一系列表征技术详细考察了各催化剂的结构性质,形貌,元素价态等物化参数。对比了负载不同金属氧化物催化剂的OER性能及物化性质之间的联系,证明了异质界面活性中心的增加显著提高了析氧反应性能。在1.0 M KOH条件下,催化剂达到10 mA/cm2的过电位为283.6 mV,且 Tafel斜率为117.73 mV/dec,它优于商业化的IrO2和RuO以及许多其它Co基材料。其优良的电催化活性是由于其独特的形貌和高的电化学表面积导致更多的活性中心暴露。我们的研究结果为通过合理设计异质结构来提高Co基材料的OER性能提供了一条新的途径。

语种中文
源URL[http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/60903]  
推荐引用方式
GB/T 7714
杨永. UiO-66催化剂的制备及其催化性能研究[D]. 中国科学院过程工程研究所. 2021.

入库方式: OAI收割

来源:过程工程研究所

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