生物 -化学催化协同强化纳滤膜污染清洗研究
文献类型:学位论文
作者 | 张晋瑄 |
答辩日期 | 2021-06-01 |
文献子类 | 硕士 |
授予单位 | 中国科学院过程工程研究所 |
导师 | 罗建泉 |
关键词 | 生物 化学催化,膜清洗,纳滤膜,自清洁膜 |
英文摘要 | 纳滤技术能够实现多种物质(尤其是小分子)之间的精确分离,在工业、医疗等领域有着巨大的应用前景。然而,膜污染会改变纳滤膜性质,从而降低膜通量和影响分离选择性,严重限制了纳滤膜的使用效率。膜清洗是清除膜污染,恢复膜分离性能的有效方法。目前常见的膜清洗方法,如酸洗、碱洗和氧化剂清洗等,存在清洗试剂消耗量大、清洗效率不高和易造成纳滤膜损伤的缺点。因此,开发高效温和的膜清洗策略对于纳滤技术的实际应用具有重要意义。基于此,本研究提出了一种生物-化学级联催化体系并将其用于纳滤膜污染清洗。该级联催化体系是将葡萄糖氧化酶(GOD)的催化过程和芬顿氧化过程耦合。与传统的化学清洗方法相比,该生物-化学级联催化反应不需要添加酸碱/氧化剂即可实现高的膜清洗效率。具体研究内容如下: (1)首先,以GOD和四氧化三铁(Fe3O4)纳米颗粒组成的生物-化学级联催化体系为研究对象,对该体系的催化过程和机理进行研究,为后续应用于纳滤膜清洗提供理论基础。研究表明,在仅添加葡萄糖的情况下,该体系中的GOD可高效生产过氧化氢(H2O2)和葡萄糖酸,H2O2会进一步激发Fe3O4发生芬顿反应,而葡萄糖酸则可以调控催化反应环境,维持芬顿反应所需的酸性条件。研究发现芬顿反应是级联催化中的限速步骤,H2O2作为芬顿反应的引发剂,在催化降解过程中起到关键作用。和传统芬顿反应相比,GOD-Fe3O4级联反应对双酚A和甲基蓝染料都表现出更好的降解性能。通过探究不同反应条件对GOD-Fe3O4级联反应的影响发现,GOD-Fe3O4级联反应催化效率的提升一方面是因为GOD对底物的吸附作用促进了底物与催化剂的接触,另一方面是因为在级联体系中酶促反应会不断生成葡萄糖酸,能够调控反应溶液的pH值,更利于Fe3O4催化反应的进行(2)基于以上研究结果,将GOD-Fe3O4级联催化体系作为清洗剂用于聚酰胺纳滤膜污染的清洗,并探究清洗前后膜性能的变化。研究结果表明,和其它氧化剂清洗相比,GOD-Fe3O4级联催化体系具有最佳的清洗效果。经三轮过滤-清洗实验后,该级联催化清洗仍可使膜的纯水通量恢复至95.8%以上。选择了两种商品化聚酰胺纳滤膜探究GOD-Fe3O4级联催化和芬顿催化清洗对膜性能的影响。发现芬顿催化反应一方面会对聚酰胺纳滤膜造成轻微损伤,导致膜通量上升,平均孔径变大。另一方面芬顿反应产生的铁泥沉淀会堵塞膜孔,导致膜通量下降。但对于GOD-Fe3O4级联体系,GOD的存在可能发挥了自由基清除剂和催化稳定剂的作用,使得GOD-Fe3O4级联催化对聚酰胺纳滤膜的影响小于传统芬顿反应。(3)最后,为了减少催化剂的用量,提高催化剂的重复使用性,基于表面改性和原位矿化策略制备了自清洁纳滤膜,实现了纳滤膜的原位自清洁。首先用单宁酸(TA)和3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)共沉淀涂层修饰聚酰胺纳滤膜,然后通过原位矿化的方式在涂层表面生长FeOOH。发生膜污染后,向膜面加入H2O2或GOD和葡萄糖,从而引发FeOOH的芬顿反应,实现膜污染的原位清除。研究表明随TA/APTES涂覆时间和FeOOH负载量的增加,膜面亲水性大幅提高,膜的抗污染能力和自清洁能力也逐渐增强。以H2O2或GOD和葡萄糖作为自清洁引发剂时,分别进行三轮自清洁,膜通量恢复率仍分别可达83.3%和82.2%。另外,为了提高GOD的重复使用性和清洗效果,我们将GOD固定在Fe3O4纳米颗粒上,制备了GOD@Fe3O4磁性纳米颗粒。将GOD@Fe3O4作为自清洁膜的清洗剂,三轮清洗后,膜通量恢复率仍可达93.7%。 |
语种 | 中文 |
源URL | [http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/60904] ![]() |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 张晋瑄. 生物 -化学催化协同强化纳滤膜污染清洗研究[D]. 中国科学院过程工程研究所. 2021. |
入库方式: OAI收割
来源:过程工程研究所
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