锂金属固态电池因具有理论能量密度高、价格低廉、安全性高等优势，被认为是最适合、最有希望的下一代储能器件。特别是基于聚环氧乙烷（PEO）基固态电解质的固态电池，因其价格低、易加工、对金属锂负极相对稳定等优点，是目前的研究热点。然而PEO在约4.0 V（vs. Li/Li+）时出现明显氧化，无法匹配电压平台较高的正极，严重制约了PEO基固态电解质在高能量密度锂金属电池领域的发展。为了解决这些问题，研究人员提出了不同的方法，如对正极材料进行包覆，加入添加剂等。本论文以本实验室制备的PEO基高性能固态电解质为基础，设计并引入耐高压离子液体以及粘结剂，对电解质/高压正极界面进行调控。本论文主要研究内容和成果如下：（1）设计并制备了耐高压离子液体N-甲基-N-丙基哌啶四氟硼酸盐（[PP13][BF4]），并将其应用到钴酸锂（LCO）正极中，得到IL-LCO复合正极，并成功调控电解质/钴酸锂界面。一系列的测试表明，IL-LCO正极相较于没有添加离子液体的正极，展现出了更好的电化学性能，特别是当离子液体的含量为2 wt%时性能最佳。在0.05 C倍率、55 °C、3.0 V至4.3 V下，2 wt% IL-LCO首次放电容量为125.1 mAh g-1，在0.2 C倍率下循环100周后容量为89.7 mAh g-1。容量保持率为76.3%，而采用相同电解质、未添加离子液体电极的固态电池放电容量几乎为零。（2）针对固态电池工作温度较高、充放电过程中容量衰减较快等问题，设计并制备了耐高压粘结剂聚丙烯酸锂(LiPAA)，并将其应用到LCO中，测试表明相比于PVDF-LCO，LiPAA-LCO在50 °C、3.0 V至4.3 V下，在0.1 C倍率下循环150圈后容量为63.4 mAh g-1，优于以传统粘结剂PVDF制备的电池。XPS测试表明，LiPAA-LCO的CEI膜成分中LiF的量显著降低，说明LiTFSI（电解质）的分解被有效抑制，从而改善了电池在高压下的稳定性。上述研究结果表明，高压正极/电解质界面的调控可有效抑制PEO基固态电解质在高压下的氧化、提升库伦效率、稳定电池循环。而国内外相关研究还较少，尤其是将离子液体用于改善高压正极/PEO基固态电解质界面研究方面，无论是离子传输方式、空间电荷层对电解质稳定性的影响机制均缺乏系统研究。本论文在这一领域开展了一些初步探索，希望可以为PEO基固态电解质在高能量密度锂金属电池中的应用提供新的解决思路。