中国科学院机构知识库网格
Chinese Academy of Sciences Institutional Repositories Grid
离子液体和离子材料制备及分离CO2的性能研究

文献类型:学位论文

作者S. HUSSAIN
答辩日期2022-07-01
文献子类博士
授予单位中国科学院过程工程研究所
导师张延强
关键词功能化离子液体,Co2分离,多孔材料,吸附性能,气体选择性
英文摘要

近几十年来,由于人为造成的 CO2 排放已经对全球变暖等气候变化造成了严重的影响。为了改善气候条件和保持环境绿色清洁,世界各国对此进行了广泛的关注。最近,碳捕集封存及利用技术已成为一种有效的举措以实现降低大气中 CO2 的浓度,该技术的研究成为国内外研究热点,并已取得重大进展,但也存在着 CO2 捕集成本高、低的吸收和解吸速率、溶剂腐蚀性大及再生过程中所造成溶剂的损失和能耗高等缺点。为了克服以上缺点,离子液体为 CO2 的捕集提供了机遇,并引起了工业界和学术界的广泛关注。离子液体因其具有独特的性质,如不挥发性、可忽略的蒸汽压、结构稳定性以及对 CO2 分子良好的亲和力,被认为是 CO2 捕集介质的最佳选择之一。然而,离子液体的高成本以及较高的粘度给 CO2 的捕集带来了一定的挑战。为了克服离子液体的高成本及高粘度等特点,人们开发了一种具有应用潜力的新技术,将离子液体负载到固体多孔材料上,从而提高离子液体在气体分离、催化、酯化反应和离子导电等不同应用领域的性能。在本工作中,我们将各种常规的以及功能化离子液体采用浸渍法负载到 ZIF-8、MOF 和沸石中,制备得到用于选择性分离 CO2 的杂化多孔复合吸附剂。本工作主要通过离子液体与微孔材料的结合用于研究 CO2 气体分离,通过结构的改变(如阳离子、阴离子和功能基团)对 CO2 溶解度的影响,并研究了离子液体与 MOF 等不同多孔材料的结合对 CO2 分离效果的影响。(1) 本工作中设计了三种含有相同的醚基功能基团的吡啶类阳离子[E1Py]+,阴离子为三种氰化基团如[SCN]-、[N(CN)2]-、[C(CN)3]-,三种离子液体均表现出良好的生物可降解性,对 CO2 具有较高的溶解度,粘度较低。采用 1HNMR、13CNMR 和 FTIR 对其结构进行了表征,同时对各个离子液体的热分解温度、密度和粘度等物理性质进行了测量。采用智能重量分析仪,在压力范围为 0-15bar, 温度范围为 303.15-333.15 K 条件下,系统地研究了三种离子液体对 CO2 的吸收能力。结果表明,这三种离子液体对 CO2 的吸收能力顺序为[E1Py][C(CN)3]>[E1Py][N(CN)2]>[E1Py][SCN],这表明离子液体中随着氰基功能基团的增加,CO2 的溶解度增大。此外,进一步计算了离子液体对 CO2 吸收过程的热力学性质,如焓变、熵变和吉布斯自由能变等。(2) 将金属有机骨架化合物(ZIF-8)在 1-丁基-3-甲基咪唑双氰盐中进行浸渍,从而提高了对CO2/CH4 的选择性实现了更加高效的 CO2 分离。本文详细研究了离子液体@ZIF-8 复合材料的制备、综合性能表征以及离子液体负载量的影响等。利用 X 射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM) 研究结果表明,负载离子液体后,ZIF-8 的晶体结构和形貌仍然保持完整。通过红外光谱表征获得了离子液体与 ZIF-8 复合材料间的相互作用。同时本文使用了双位点 Langmuir 模型(DSL)进行了等温线模拟,拟合结果与实验结果吻合性较好。CO2/CH4 吸附结果表明,在 0.05 bar 条件下,离子液体负载的 ZIF-8 复合材料的理想选择性比未负载离子液体的 ZIF-8 的选择性高 5 倍。这项研究表明离子液体@MOF 复合材料在提高 CO2 气体分离性能以应对环境挑战方面具有巨大潜力。(3) 研究了在两种功能化离子液体四甲基胍咪唑(TMGHIM)和四甲基胍苯酚(TMGHPhO) 负载的 ZIF-8 复合材料对 CO2 的分离性能。这两种功能化离子液体对 CO2 具有优异的吸收性能,并可负载到具有较高表面积和孔体积的 ZIF-8 上,从而形成离子液体@ZIF-8 复合材料。采用热重分析(TGA)考察了功能化离子液体的引入对复合材料热稳定性能的影响。采用粉末 X 射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对引入离子液体后的 ZIF-8 复合材料的晶体结构和形貌进行了表征,通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)表征了功能化离子液体成功负载到 ZIF-8 材料上。以上结果表明, 功能化离子液体负载到 ZIF-8 上所获得的复合材料与原始的 ZIF-8 相比,BET 表面积和孔体积显著减小,这也表明了功能化离子液体成功负载到 ZIF-8 材料上。吸附性能结果表明,[TMGHIM]@ ZIF-8 复合材料显示出比未浸渍的 ZIF-8 以及[TMGHPhO]@ZIF-8 复合材料更高的 CO2 吸附性能,这是因为[TMGHIM]@ZIF-8 与 CO2 之间更强的亲和力造成,同时该复合材料还显示出更高的 CO2/CH4 选择性,比未浸渍的 ZIF-8 以及[TMGHPhO]@ZIF-8 复合材料高 3 倍,这表明功能化离子液体@ZIF-8 复合材料在高效CO2 气体分离和应用方面展现出优异性能。

语种中文
源URL[http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/60920]  
推荐引用方式
GB/T 7714
S. HUSSAIN. 离子液体和离子材料制备及分离CO2的性能研究[D]. 中国科学院过程工程研究所. 2022.

入库方式: OAI收割

来源:过程工程研究所

浏览0
下载0
收藏0
其他版本

除非特别说明,本系统中所有内容都受版权保护,并保留所有权利。