退役锂离子电池报废潮所引发的资源和环境问题受到世界各国的广泛关注。高效绿色地实现退役锂离子电池中有价资源的循环利用既有利于减少环境污染，也有利于行业的可持续发展。传统湿法冶金研究一般采用有价金属全浸出工艺，导致锂回收流程长、成本高、回收率低。为此，本论文提出基于选择性提锂的锂离子电池正极废料清洁利用方法，创新性地引入路易斯酸碱理论对提锂过程进行描述，构建了Lewis酸物化性质与选择性提锂效果之间的相关关系，设计出实现低温高效选择性提锂的液相反应体系，通过进一步引入缺陷强化了提取反应，提高了锂的回收率和选择性，实现了多种正极废料的短程清洁利用。主要研究内容及结论如下：（1）系统分析了锂离子电池正极废料在固相焙烧和液相提取两种回收体系中的热力学行为，发现升高温度有利于扩大锂离子液相选择性提取区域，为实现液相选择性提锂提供了理论依据，并进一步明确了液相反应体系更具有在温和条件下实现有价组分绿色、短流程回收的理论可行性。（2）通过引入路易斯酸碱理论，揭示了Lewis酸物化性质与选择性提锂效果的关系，探明了固相和液相反应体系中有益于锂选择性提取的Lewis酸种类，发现了Lewis酸在固相焙烧和液相提取两种不同体系中共通的反应路径，即通过离子嵌入路径实现锂的选择性提取，并通过多种表征分析得到验证，明确了基于Lewis酸反应的液相反应体系更有利于实现锂的绿色高效回收。此外，进一步分析了离子水解、离子水合、高温盐分解等潜在化学反应对实际提锂过程的影响，明确了金属离子在固液两相的迁移转化行为。（3）基于热力学分析和Lewis酸液相反应体系研究，利用正极废料自身在浸出过程中产生的Lewis酸于低温高压环境中实现了钴酸锂正极废料和三元正极废料中锂的选择性提取，达到了在反应温度433-473K，H+与Li+摩尔比1:1的条件下，锂的提取率和选择性都高于90%的效果；通过揭示提取过程中的物相变化规律，明确了选择性提锂过程存在的两个反应阶段：有价金属无差别浸出阶段和已浸出的Lewis酸重回固相阶段。研究发现：钴酸锂废料在第二阶段的主导反应路径为Lewis酸的离子嵌入路径，而三元正极废料在第二阶段的主导反应路径为离子水解路径。此外，将含钴提锂渣高值化利用为具有良好电化学性能的锂电负极，实现了正极废料中有价组分的短程利用。（4）通过机械活化在正极废料中引入缺陷可显著强化选择性提锂过程。探究了活化时间、球料比以及球磨时间等因素对选择性提锂效果的影响，揭示了活化所引入的缺陷对于前述选择性提锂过程两个反应阶段的强化机理：即缺陷越多，第一阶段的中间产物的反应活性越高，越有利于促进第二阶段反应，从而提高选择性提锂效果。通过缺陷强化Lewis酸反应主导的选择性提锂过程，达到了对典型锂电正极在反应温度433K、反应时间4 h、H+与Li+摩尔比1:1的条件下，锂的提取率和选择性都高于94%的效果，实现了温和条件下无还原剂参与的高效绿色选择性提锂。