金属氧化物负载Ir基催化剂NH3氧化反应研究
文献类型:学位论文
作者 | 王艺晰 |
答辩日期 | 2022-07-01 |
文献子类 | 博士 |
授予单位 | 中国科学院过程工程研究所 |
导师 | 朱廷钰 |
关键词 | 氨,催化氧化,铱,尺寸效应,单原子锚定 |
英文摘要 | 选择性催化还原NOx(NH3–SCR)技术带来的NH3逃逸已成为城市大气NH3污染的主要来源,国家和部分地方先后发布技术规范和排放标准,要求SCR技术NH3逃逸量需控制在3 ppm以下。NH3–SCO是控制车辆/燃煤电厂SCR装置NH3逃逸问题的理想方法,其核心是SCR催化剂后置NH3氧化催化剂的研发。本文制备了以Ir为活性组分的两种不同类型载体体系催化剂,分别考察其选择性催化氧化NH3的性能。研究了Ir物种粒径尺寸和价态对Ir/Al2O3催化剂催化氧化NH3的影响,Ir物种分散度对Ir/TiO2催化剂催化氧化NH3的影响,同时揭示了单原子Ir1物种在金红石相TiO2载体上的锚定机制。 论文取得的主要成果如下: (1)选取两种晶相(α相和γ相)Al2O3载体,在相同活性组分负载量(1 wt.%)下研究了其催化氧化NH3的性能。结果表明:惰性氧化物载体晶相对负载活性组分粒径尺寸有显著影响,粒径尺寸决定了Ir–O键的相互作用强度,低温下催化剂的NH3–SCO反应活性与IrO2提供的表面活性氧直接相关,在表面活性氧作用下NH3解离生成–NH2物种的过程是反应的决速步。 (2)研究了H2预处理对Ir/γ–Al2O3催化剂催化氧化NH3性能的影响。结果表明:H2预处理是影响活性组分Ir配位环境的重要手段,在H2预处理作用下获得的金属态Ir0物种对氧有较强的吸附作用,但反应条件下Ir–Ir键很难稳定存在,因此降低了催化剂稳定性。而N2选择性受到表面酸位点相对含量变化的影响。 (3)选取两种晶相(金红石相、锐钛矿相)TiO2载体,并添加了混合晶相P25进行对比,在相同活性组分负载量(1 wt.%)下研究了其催化氧化NH3的性能。结果表明:可还原氧化物载体晶相对负载活性组分分散度有显著影响,单原子分散Ir1物种与载体TiO2间存在明显的“金属–载体电子作用”(EMSI),促进晶格氧活性,并改善界面处吸附活化氧的方式。 (4)制备了不同负载量Ir/TiO2–R催化剂,在总结前人研究的基础上深入分析了单原子Ir1物种在金红石相TiO2载体上的锚定机制。结果表明:可还原氧化物表面的电子缺陷不是捕获金属组分的唯一方式,金红石TiO2表面OH基团对Ir的分散同样发挥着重要的锚定作用。金红石和锐钛矿TiO2表面端羟基相对含量的差异是Ir物种分散度不同的主要原因。 |
语种 | 中文 |
源URL | [http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/60959] ![]() |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 王艺晰. 金属氧化物负载Ir基催化剂NH3氧化反应研究[D]. 中国科学院过程工程研究所. 2022. |
入库方式: OAI收割
来源:过程工程研究所
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