全球石油资源劣质化趋势加剧，炼厂重油加工比例越来越大。而劣质重油具有API度低、杂原子比重大和黏度高等特点，使用常规的催化剂进行改质存在回收困难、利用率低和油品质量受影响等问题。磁性纳米催化剂是一类同时兼具高催化活性和外加磁场作用下易实现回收利用的新型材料，应用在连续化工业生产中，可以实现生产成本的降低和生产效率的大幅度提高。已报道的磁性纳米催化剂主要应用于温和评价条件下，但在高温高压高硫等苛刻条件下存在磁核稳定性差、活性相分散度低以及复合材料制备繁琐等问题。针对以上问题，本论文以高硫柴油和劣质渣油为研究对象，设计构建了新型磁载MoS2催化剂，开展了包覆层及活性组分担载工艺研究，优化了反应评价条件，分析了催化剂的构效关系，提出了“三步一锅法”催化剂简易制备策略，实现了苛刻条件下劣质油品的高效加氢和催化剂的高效分离。首先，针对高硫柴油加氢脱硫(Hydrodesulfurization, HDS)负载型催化剂存在活性相分散度与金属-载体相互作用难以平衡的问题，采用表面改性策略，制备了巯基接枝的磁载MoS2催化剂(Fe3O4@Al2O3-SH@MoS2, FASM)，研究Al2O3载体巯基改性对催化剂形貌、结构和催化性能的影响规律，并通过多种表征手段结合理论模拟计算深入探究了催化剂的构效关系。结果表明：巯基基团在Al2O3载体与MoS2之间实现了“桥梁”调节作用，可有效减弱金属-载体相互作用和降低催化剂表面酸性，进而提高催化剂的硫化度。实际柴油HDS评价实验发现，FASM催化剂的HDS效率可达40%，循环5次后的HDS活性仍高于商业纯MoS2催化剂。连续运行105 h HDS效率仍能达到82%，未有活性组分浸出，具有出色的稳定性。但是分析实际渣油改质回收的催化剂，发现磁性催化剂磁核被硫化。为解决FASM催化剂磁核在高温、高压及高硫的实际渣油改质工况中易发生硫化导致回收率降低的问题，进一步采用SiO2作为包覆层材料，制备了一系列超顺磁性Fe3O4@SiO2@MoS2催化剂，并开展了常压渣油催化评价实验。结果表明：SiO2包覆一方面能起到有效保护磁核和显著增大催化剂比表面积的作用，另一方面也能实现催化剂活性组分的有效担载和优异磁性的保留。减黏效果遵循临氢裂化 > 供氢热裂化 > 热裂化的规律，所制备的磁性纳米催化剂减黏效果优于商业MoS2催化剂，并且提升反应温度有利于进一步提高减黏效果。在外加磁铁作用下，催化剂可以实现方便回收，回收率达到80%。利用红外光谱分析了催化剂反应前后结构变化，发现部分磁核被还原是造成催化剂回收率低的主要原因。为了进一步提高磁性催化剂在高温高压高硫条件下的稳定性，选取聚乙烯吡咯烷酮同时作为分散剂和碳源，采用胶束辅助水热法设计制备了一种新型碳包覆的超顺磁性催化材料Fe3O4@C-MoS2 (FCM)。FCM催化剂呈花状核-壳形貌，Fe3O4内核直径为330 nm，高度结晶的MoS2外壳厚度为70 nm，磁饱和含量高达35 emu×g-1。实际渣油性能评价显示，在相同Mo担载量下，FCM催化剂的加氢裂化活性要明显优于商业油溶性Mo(CO)6和水溶性MoS2催化剂。进一步的元素分析、核磁氢谱和四组分(SARA)等测试结果发现，FCM优异的催化性能主要来自于具备丰富催化活性位点的MoS2和抗结焦能力的碳层的协同作用。此外，通过外加磁场可以实现催化剂回收，进一步降低了对产品质量和稳定性的影响。最后，针对磁性纳米复合材料制备工艺繁琐和后处理能耗高的问题，受具有多官能基团和粘附力强等特性的聚多巴胺(PDA)材料启发，提出了“三步一锅”法复合材料简易合成策略，设计制备了一种同时具有高加氢活性和稳定性的球形、强磁性纳米催化剂Fe3O4@PDA@MoS2，其在405℃，13 MPa H2渣油改质评价条件下的减黏率高达99.8%，催化剂一次回收率达到90%。此外，我们将该合成策略成功拓展至其他壳层材料(如WS2、VS2、Pd和Rh)，为多功能核-壳-壳材料的设计提供了一种新思路。