高熵材料（High entropy materials，HEMs）具有丰富的结构多样性，高熵铁氧体（High entropy Ferrites，HEFs）的研究是HEMs从组分设计与结构调控向功能化应用发展的重要研究方向之一。本论文设计制备了尖晶石和磁铅石两类HEFs，采用高温固相反应设计制备了Sr(AlCrFeTiMg)12O19、Sr-(CrMnFeCoNi)3O4和(CoCuZn)(FeNi)2O4三种体系的HEFs，系统表征了材料的相组成、微观结构和元素分布，深入研究了HEFs的光学性能、介电性能以及磁学性能，揭示了HEFs相转变前后的氧化行为、元素占位机制和微观电子运动对相关性能的影响规律；并通过第一性原理计算获得了不同组分设计的HEFs晶格参数、能带结构和态密度，结合实验结果建立了HEFs电子结构与宏观性能之间的内在联系，从而达到由理论指导实验的目的。主要研究内容与结果如下：（1）结合高熵体系的选取原则，采用高温固相反应成功制备了新型五元高熵铁氧体Sr(AlCrFeTiMg)12O19（HEF-1），系统研究了反应温度对HEF-1的物相结构及性能的影响规律。结果表明，HEF-1在转相温度（1278 K）后具有单相磁铅石结构，组成元素在微米尺度分布均匀；随着反应温度的升高，HEF-1的晶粒尺寸不断增大，但与介电性能的关联并不显著。磁学性能与组成元素关联紧密，由于加入没有d轨道的Mg和Al导致HEF-1磁学性能不强。此外，本章深入研究了HEF-1的电子转移，在转相前主要发生在Cr与Fe之间，转相后发生在Fe与O之间。（2）调换元素组分设计了五元Sr(CrMnFeCoNi)12O19高熵铁氧体（HEF-2），采用高温固相反应制备了新型HEF-2。实验结果表明，HEF-2转相温度为1278 K，HEF-2并未形成磁铅石型结构，而是形成尖晶石结构，Sr元素在转相后发生明显的偏聚；由于加入磁性元素Co和Ni，HEF-2表现出优异的磁学性能，饱和磁化强度Ms在室温下最大为16 emu/g。此外，本章深入研究了HEF-2的电子转移行为，随着反应温度升高，Cr3+被空气中的O2氧化为Cr6+并与Sr形成SrCrO4，同时Co2+被氧化为Co3+，由于Co离子电子排布发生变化导致磁学性能下降。HEF-2在光照时发生金属离子d轨道向d轨道电子跃迁（如Fe-Mn 或者Fe-Ni），通过截线法计算出禁带宽度为1.47 eV。（3）为了进一步丰富高熵铁氧体体系，本章通过提升不同亚晶格混乱度使其总体呈现高熵效应，设计了A位和B位均等摩尔比的新型高熵铁氧体(CoCuZn)(FeNi)2O4（HEF-3），采用高温固相反应成功制备了单相HEF-3。结果表明，转相温度为1186 K，Cu元素由于Jahn-Teller效应在元素分布上表现出明显偏聚。HEF-3具有上述三种体系中最高的Ms（45 emu/g），但是随着反应温度升高，Co电子结构发生变化和Zn-Fe离子占位变化导致整体磁学性能降低。此外，本章深入研究了HEF-3的电子转移，随着反应温度升高主要发生在Ni-O和Co-O之间，HEF-3在光照时发生金属离子d轨道向d轨道电子跃迁（如Fe和Ni）。（4）利用虚拟晶体近似法建立HEFs晶体结构模型，利用DFT第一性原理计算，研究了(CoCuZn)(FeNi)2O4和(CrMnFeCoNi)3O4两种HEFs的电子结构；通过对比分析尖晶石型铁氧体晶格参数、能带结构与态密度等计算结果，深入研究组分设计对尖晶石高熵铁氧体晶体结构和高熵效应影响的微观起源，通过熵工程获得的(CoCuZn)(FeNi)2O4高熵铁氧体为带隙0.785 eV的间接半导体；(CrMnFeCoNi)3-O4高熵铁氧体则突变为直接半导体。 本论文系统研究了不同体系的高熵铁氧体材料，制备得到了尖晶石和磁铅石两种结构的高熵铁氧体，并对比分析了计算与实验结果，为高熵铁氧体的组分设计和制备工艺提供了实验依据和研究基础，为丰富高熵铁氧体的结构多样性和功能化应用，开发具有优异性能的铁氧体材料提供了新的理念和思路。