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固定化漆酶和金属-有机框架材料(MOFs)去除木质纤维素预处理抑制物的性能研究

文献类型:学位论文

作者李世谦
答辩日期2022-06-01
文献子类硕士
授予单位中国科学院过程工程研究所
导师齐本坤
关键词木质纤维素预处理液,抑制物,固定化漆酶,金属-有机框架材料,脱毒
英文摘要

木质纤维素是一种丰富且廉价的可再生资源,通过生物转化生产生物燃料对解决能源危机具有重要意义。预处理是实现木质纤维素高效生物转化利用的前提和基础,但在预处理过程中会产生各种对酶水解和微生物发酵有负面影响的副产物。从木质纤维素预处理液中去除这些抑制物对提高预处理液的生物可利用性至关重要。本研究分别通过酶解法和吸附法对预处理液进行脱毒处理,减少或消除抑制物的抑制作用,主要研究内容及结果如下:利用固定化漆酶去除酚类抑制物。采用单宁酸/聚乙烯亚胺(Tannin/Polyethylenimine,TA/PEI)对磁性Fe3O4纳米颗粒进行改性,成功制备了固定化载体,然后利用戊二醛(Glutaraldehyde,GA)活化载体,通过共价结合固定化漆酶。优化固定化载体改性条件,结果发现TA/PEI共沉积的最佳时间为3 h,最佳体积比例为1:20。在考察的六种多胺聚合物中,经TA/PEI 70000改性的载体固定化漆酶表现出最高的相对酶活。初始酶浓度为1.4 mg/mL时,固定化漆酶具有53.06%的最大活力回收率以及39.88 mg/g的漆酶负载量。与游离漆酶相比,固定化漆酶的pH和热稳定性以及储存稳定性均得到增强。固定化漆酶的Km值增加且Vmax值下降,对底物的亲和力和最大反应速率均下降。循环使用五轮后,固定化漆酶对丁香醛、阿魏酸、对香豆酸和香草醛的去除率分别为100%、100%、91.32%和64.19%,表明固定化漆酶具有良好的可重复实用性。经固定化漆酶脱毒后样品的纤维素酶解葡萄糖产率与不含抑制物的控制组一致,这说明固定化漆酶对酚类抑制物降解效果显著,且酚类降解产物对纤维素酶水解不产生抑制作用。利用新型金属-有机框架材料(Metal-Organic Frameworks, MOFs)吸附去除糠醛和四种酚类抑制物。制备并比较了四种MOFs对糠醛和四种酚类抑制物的吸附效果,结果发现MIL-140C吸附效果最佳。溶液pH和离子强度显著影响抑制物在MIL-140C上的的吸附行为。酚类抑制物在MIL-140C上的吸附可在1分钟内达到平衡,动力学数据符合准二级动力学模型,吸附由化学吸附主导。MIL-140C对抑制物的吸附过程符合Langmuir 模型,对香草醛、丁香醛、阿魏酸、对香豆酸和糠醛的最大吸附容量分别为 222.72、240.38、231.48、207.04 和 60.79 mg/g。热力学参数表明MIL-140C吸附抑制物的过程是放热和自发的。MIC-140C对抑制物具有优异的吸附选择性,高浓度的葡萄糖和木糖对MOF吸附抑制物无显著影响。MIL-140C对玉米秸秆稀酸预处理液具有优异的脱毒效果,MOF吸附剂循环使用五轮后,仍表现出良好的吸附性能。吸附机理分析表明,MIL-140C对酚类抑制物的吸附由π-π相互作用主导,其次也受到疏水相互作用和氢键/金属配位作用的影响;MIL-140C对糠醛的吸附由π-π和疏水相互作用主导。

语种中文
源URL[http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/60999]  
推荐引用方式
GB/T 7714
李世谦. 固定化漆酶和金属-有机框架材料(MOFs)去除木质纤维素预处理抑制物的性能研究[D]. 中国科学院过程工程研究所. 2022.

入库方式: OAI收割

来源:过程工程研究所

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