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界面聚合法制备载银促进传递膜及其气体分离性能研究

文献类型:学位论文

作者望克英
答辩日期2022-06-01
文献子类硕士
授予单位中国科学院过程工程研究所
导师冯世超 and 罗建泉
关键词促进传递膜,载银膜,丙烯/丙烷分离,Co2/n2分离,界面聚合
英文摘要

在“碳中和”的大背景下,节能、减排成为时代主题。烯烃、二氧化碳分离一直是国家重大研究课题。其中,促进传递膜利用过渡金属离子(载体)与C3H6、CO2等不饱和气体之间可逆地络合反应可实现溶解-扩散和促进传递机理对气体分离过程的协同强化,因此受到广泛关注。但是,以载银促进传递膜中的Ag+不稳定、易失活,从而限制了其进一步发展。因此,本研究通过中性有机胺单体与银离子的络合反应合成含有银配合物的水相单体,并首次通过界面聚合的方法制备载银促进传递膜。该方法不仅有助于解决载体Ag+的失活问题,还为Ag+如何通过界面聚合的方法引入到膜中提供了新的思路。同时,进一步研究并优化了载银促进传递膜对C3H6/C3H8、CO2/N2的分离性能。主要研究内容如下:首先,基于Ag+可以与中性有机胺发生络合反应,分别以间苯二胺(MPD)、1,3-丙二胺(DAP)、三亚乙基四胺(TETA)、聚乙烯亚胺(PEI)、聚醚胺(PEA,Mw=900)作为配体与硝酸银进行络合反应制备水相单体。然后,以商业PDMS/PSF为支撑膜,均苯三甲酰氯(TMC)为油相单体,制备含有Ag+的促进传递膜。结果表明,只有PEA可以与硝酸银反应形成PEA(AgNO3)配合物,然后与TMC通过界面聚合反应成功制备得到载银促进传递膜。以均苯三甲酰氯(TMC)为油相单体,PEA(AgNO3)溶液为水相单体,在PDMS/PSF支撑膜上通过界面聚合和二次水相处理制备载银促进传递膜并研究了其对C3H6/C3H8的分离性能。结果表明,二次水相处理可以消除分离层中的非选择性孔隙并增加载体Ag+在膜中的含量。通过优化单体(PEA和TMC)浓度、PEA与AgNO3的摩尔比,对膜厚、交联度以及膜中银的化学状态进行调控,实现了溶解-扩散和促进传递分离机制的协同优化。相比空白膜,载银促进传递膜的C3H6/C3H8选择性提高了约3倍。重要的是,膜的稳定性明显提升,在29天的连续气体渗透测试中,该膜表现出良好且稳定的分离性能。以均苯三甲酰氯(TMC)为油相单体,PEA(AgNO3)溶液为水相单体,在PDMS/PSF支撑层上通过界面聚合制备载银促进传递膜并进一步研究了其对CO2/N2的分离性能。研究并优化了二次水相处理、单体(PEA和TMC)浓度、PEA与AgNO3的摩尔比等制备条件对载银膜的形貌影响,进而探究了膜厚、交联度、醚键、膜中银的化学状态的改变对CO2/N2分离性的影响。最终在溶解-扩散和促进传递分离机制的共同作用下,载银分离膜对CO2/N2选择性达到131.62,超过2008年的Robeson上限。同时,在10天的连续测试中,载银分离膜表现出良好且稳定的分离性能。

语种中文
源URL[http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/61010]  
推荐引用方式
GB/T 7714
望克英. 界面聚合法制备载银促进传递膜及其气体分离性能研究[D]. 中国科学院过程工程研究所. 2022.

入库方式: OAI收割

来源:过程工程研究所

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