矿区尺度土壤重金属污染溯源、驱动因子识别及空间预测研究——以湖南石门雄黄矿为例
文献类型：学位论文
| 作者 | 王景云 |
| 答辩日期 | 2022-12 |
| 文献子类 | 学术型学位 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 中国科学院地理科学与资源研究所 |
| 导师 | 陈同斌 |
| 关键词 | 石门雄黄矿 重金属 来源解析 驱动因子 空间预测 |
| 学位名称 | 博士 |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 英文摘要 | 矿山开采、冶炼等活动是土壤重金属污染的重要来源，在矿山开采和冶炼过程中，污染物会通过大气、水体等途径进入土壤，导致土壤环境风险。矿山开采冶炼活动结束后，其产生的废水、废渣等仍会通过河流灌溉、雨水冲刷等方式持续对土壤造成不利影响。因此矿山开采冶炼导致的土壤重金属污染问题引起了世界各国的广泛关注。明确重金属污染来源、污染的主要驱动因素可以从污染源头和污染过程角度对污染管控提供更具体的建议，污染的空间分布和元素的赋存形态则对污染治理修复和风险评估等具有重要意义。目前而言，矿区尺度下这些方面的相关研究仍缺乏深入分析和讨论。基于此，本文以典型矿区-湖南石门雄黄矿为例，分别探究了矿区尺度下不同重金属的污染来源，同时对典型污染元素As的驱动机制、空间预测精度等方面进行了研究，旨在明确矿区尺度下重金属的污染过程和污染程度。最后对于不同环境介质下的As的矿物学特征进行了初步探究，所得主要结论如下： （1）雄黄矿区周边土壤As含量平均值是湖南省土壤背景值的8.87倍，Cd平均含量为背景值的3.4倍，两种元素均累积明显，其余几种重金属累积不显著。重金属空间分布显示，As元素高含量区域主要分布在采选区和冶炼区周边，其他区域含量相对较低；Cd和Pb元素空间分布类似，在冶炼区周边和研究区域东北部含量较高，此外Cd在周边土壤中也含有零散的高含量区域；Cu和Zn在冶炼区和采选区含量相对较高；Cr和Ni空间分布也较为相似，在空间上分布较为零散，没有明显特征。 （2）基于多元统计方法对雄黄矿区周边土壤重金属进行分析，主成分分析一共获得三个主成分，其中第一主成分Cr、Ni、Cu和Zn载荷较大；第二主成分Cd和Pb载荷较大；第三主成分As载荷较大，三个主成分共解释81.736%的数据信息。聚类分析也表明Cr、Ni、Cu和Zn为一类，Cd和Pb聚为一类，As单独为一类。相关性分析显示重金属之间普遍存在相关性，位于同一主成分的重金属相关性更强，表明这些重金属极有可能拥有共同的污染来源。整体上来看，几种分析方法所得结论高度一致。 （3）基于三种不同的受体模型对污染来源进行定量解析。APCA-MLR模型解析出三个污染来源，PMF和UNMIX模型解析出四个污染来源。溯源结果表明As元素主要来自矿冶活动，贡献率甚至能达到90%，Cd元素主要来自农业活动，Pb元素主要受工业活动等影响，而Cr、Ni元素主要受土壤母质的影响，Cu和Zn受土壤母质和农业活动等因素的共同影响。通过对比不同模型的溯源结果，发现APCA-MLR溯源效果整体良好，但是UNMIX和PMF模型在某些重金属溯源效果显得更好。 （4）从源汇关系的角度探究影响因素对As 的驱动作用。为了真实表征驱动因素对As污染的影响，采用标准湍流模型和DEM数据分别对影响重金属的风力因素和河水灌溉两个因素进行了模拟和修正。数据处理之后，模型预测效果得到了较为明显的提升，随机森林R2从原来的0.45 变为0.55；支持向量机R2 从原来的0.69 变为0.76；神经网络预测效果也显著提升，R2 从原来的0.24 变为0.52。模型的均方根误差和平均绝对误差在数据处理后也相应变小。数据处理之后风力因素的重要性显著变强，风力的相对重要性由20.85%提升至26.22%，变化率为25.74%；距道路和河流距离重要性变化率分别为20.04%和21.98%；距冶炼区距离重要性从43.26%降至33.19%。k − （5）历史冶炼工艺流程和大气降尘的含量特征佐证了大气沉降可能是土壤As 污染的一个重要来源，冶炼区降尘As 平均含量在534.98 mg/kg，最高值甚至达到1482.20 mg/kg。降尘的As 含量与房屋的建造年限以及地理位置等均有密切关系，一般建造时间越久远，距离雄黄矿冶炼厂越近的房屋降尘中As 含量越高。这在一定程度上体现出雄黄矿冶炼活动飘尘的影响，即大气降尘是污染的一个重要来源途径。 （6）采用不同的插值方法对土壤As 进行了空间预测，利用辅助变量的回归克里格（RK）以及地理加权回归克里格（GWRK）的空间预测精度高于普通克里格（OK）和反距离权重（IDW）方法。就RMSE 指标而言，RK 分别比OK 和IDW 减小了3.38%和14.52%；GWRK 分别比OK 和IDW 减小了6.99% 和17.71%，从可决系数来看，GWRK 和RK 的R2 分别为0.80 和0.79，反距离权重的R2 最低只有0.71。利用辅助变量可以显著提升空间预测精度。 （7）采用X 射线衍射（XRD）、X 射线光电子能谱（XPS）以及电子探针（EPMA）对几个不同环境介质中As 的物相组成进行了初步探究。XRD 结果表明土壤中成分大部分为石英，另外还检测出了高岭石和方解石，未发现含砷物相；XPS 结果表明三种不同环境介质中似乎同时存在3 价砷和5 价砷；EPMA 结果表明大气降尘中Ca 元素含量很高，此外有个点位As 原子和Fe 原子的比例大致为1:2，推断大气降尘中可能存在钙和铁的砷酸盐或亚砷酸盐；XRD 在水系沉积物中也并未检出含砷物相，EPMA 结果发现水系沉积物中铁和钙元素含量也相对较多，推断其中也可能存在钙和铁的砷酸盐或亚砷酸盐。 |
| 语种 | 中文 |
| 页码 | 126 |
| 源URL | [http://ir.igsnrr.ac.cn/handle/311030/199742]  |
| 专题 | 地理科学与资源研究所_研究生部 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 王景云. 矿区尺度土壤重金属污染溯源、驱动因子识别及空间预测研究——以湖南石门雄黄矿为例[D]. 中国科学院地理科学与资源研究所. 中国科学院大学. 2022. |
入库方式： OAI收割
来源：地理科学与资源研究所
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