三硝基甲苯污染土壤的化学氧化和微生物降解机制与效应
文献类型：学位论文
| 作者 | 罗俊鹏 |
| 答辩日期 | 2023-06 |
| 文献子类 | 学术型学位 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 中国科学院地理科学与资源研究所 |
| 导师 | 廖晓勇 |
| 关键词 | 含能化合物 污染场地 化学氧化 微生物降解 降解机制 |
| 学位名称 | 博士 |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 英文摘要 | 含能化合物是一类分子结构上具有高能基团（如硝基）的化合物，典型的含能化合物包括三硝基甲苯（ Trinitrotoluene, TNT ）、环三亚甲基三硝胺（Cyclonite, RDX）和环四亚甲基四硝胺（Octogen, HMX）等。含能化合物具有较强的致癌、致畸、致突变作用，能够损伤包括肝脏、造血系统等在内的多种人体器官和组织，严重威胁生态环境和人体健康。然而，受限于含能化合物的敏感性，国内外对于这类污染土壤修复的研究仍然缺乏，相关修复理论与技术储备已无法满足当前含能化合物污染场地治理与修复的迫切需求。因此，本研究旨在国内外研究与实践的基础上，针对当前含能化合物污染土壤的修复技术及机制研究不足的问题，在明晰不同类型含能化合物污染场地污染特征及其对微生物的胁迫效应的基础上，探索含能化合物的化学氧化和微生物降解机制，开展化学氧化-微生物联合修复的过程与效应研究，形成经济高效的修复含能化合物污染土壤联合修复工艺，为我国含能化合物污染场地修复提供理论及技术支撑。本研究的主要结果如下： （1）对典型含能化合物污染场地开展了场地调查，发现废弃物销毁场是污染最严重的场地，其次是生产企业，而训练场污染轻微。其中废弃物销毁场土壤中TNT、RDX 和HMX 平均浓度分别可高达1.67 × 105 μg/kg、7.20 × 104μg/kg 和2.38 × 105 μg/kg。在含能化合物污染的胁迫下，重污染的废弃物销毁场和中污染的生产企业场地中，微生物多样性显著下降，群落结构向含能化合物污染适应型转变。同时，含能化合物的影响还改变了微生物群落的共现性模式，迫使微生物群落强化了与含能化合物代谢相关的功能。此外，还基于环境因子关联分析结果，指出了TNT、pH 和土壤含水率是导致微生物群落变化的主导因素，明确TNT 是需要重点关注的污染物。 （2）筛选分离并鉴定了5 株本土TNT 降解菌，其中菌株Pantoea sp. BJ2对TNT 的降解性能最佳，可在24 h 内降解97.85%的TNT。同时，开展了Pantoea sp. BJ2 对TNT 的降解机制研究：基于全基因组测序，发现了Pantoeasp. BJ2 中存在5 个与TNT 代谢直接相关的基因（3 个nemA、1 个nfsA 和1 个nfnB）；基于差异表达蛋白分析，发现了降解过程中显著上调表达的N-乙基马来酰亚胺还原酶、硝酸盐还原酶、硝酸盐/亚硝酸盐转运系统 ATP 结合蛋白；基于代谢产物检测，发现了包括2-氨基-4, 6-二硝基甲苯等在内的5 种代谢产物；最后基于多组学联合分析，揭示了Pantoea sp. BJ2 对TNT 降解的机制，指出Pantoea sp. BJ2 对TNT 的降解是在包括物质运输、能量供给和外源物质代谢等多种功能基因和蛋白的共同作用下完成的。 （3）证实了Fe0 活化过硫酸钠对TNT 的高效降解性能，其可在2 h 内降解土壤中93.28%的TNT。并且，结合化学氧化对土壤理化性质、矿物组成，关键元素形态转化的影响分析，指出化学氧化导致土壤粒径下降，高价态铁占比上升，C-C、C=C、C-H 和C-O 占比下降。通过电子自旋共振和自由基淬灭实验证实了Fe0 活化过硫酸钠产生了SO4•−、·OH、 O2 •−和1O2 4 种活性基团，指出SO4•−和O2•−是TNT 氧化降解过程中的关键自由基。检测到11 种氧化中间产物，包括7 种硝基苯类化合物、3 种小分子有机酸和1 种酰胺类化合物。推导了Fe0活化过硫酸钠降解TNT 的2 条降解途径：直接氧化和先还原后氧化。 （4）发现低浓度预氧化后添加营养物质和高效降解菌是最为经济高效的联合修复方法，该方法下，土壤中TNT 的降解效率可达93.38%。预氧化阶段氧化剂会对土壤pH、微生物群落带来严重的负面影响，且随着氧化剂浓度的增加而加剧，但在微生物修复阶段结束后，土壤pH 和微生物数量基本可以恢复到反应前，而微生物群落则进一步演化成为了适应新环境和营养结构的新构型。最后，还揭示了TNT 污染物土壤的化学氧化-微生物联合修复机制。 |
| 语种 | 中文 |
| 页码 | 146 |
| 源URL | [http://ir.igsnrr.ac.cn/handle/311030/199746]  |
| 专题 | 地理科学与资源研究所_研究生部 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 罗俊鹏. 三硝基甲苯污染土壤的化学氧化和微生物降解机制与效应[D]. 中国科学院地理科学与资源研究所. 中国科学院大学. 2023. |
入库方式： OAI收割
来源：地理科学与资源研究所
浏览0
下载0
收藏0
其他版本
除非特别说明，本系统中所有内容都受版权保护，并保留所有权利。