基于傅立叶变换离子回旋共振质谱的卤代消毒副产物及天然有机物表征方法研究
文献类型:学位论文
作者 | 张海峰 |
学位类别 | 博士 |
答辩日期 | 2012-05 |
授予单位 | 中国科学院研究生院 |
授予地点 | 北京 |
导师 | 杨敏 |
关键词 | 天然有机物 ESI FT-ICR MS 消毒副产物 氯消毒 氯胺消毒 混凝 natural organic matter ESI FT-ICR MS disinfection by-products chlorination chloramination coagulation drinking water |
学位专业 | 环境工程 |
中文摘要 | 天然有机物(NOM)可以影响饮用水处理的各个工艺,同时也是饮用水消毒副产物的主要前驱物。为了减少天然有机物对水处理工艺的不利影响,就有必要更好的了解天然有机物的结构信息、与消毒剂的反应活性及其在不同水处理工艺中的转化规律。然而,由于NOM 的组成极端复杂,已有的分析方法并不能有效的表征饮用水中NOM 的分子组成和由NOM 与消毒剂反应生成的新型卤代消毒副产物。 本研究利用电喷雾-傅立叶变换离子回旋共振质谱(ESI FT-ICR MS)研究了饮用水源水中NOM 的分子组成。ESI FT-ICR MS 可以有效给出源水中数千种NOM 分子的化学组成。仅含C、H、O 的化合物是源水中NOM 的主要组成成分。同时本研究利用系统聚类分析(HCA)和主成分分析(PCA)对22 个饮用水水源中NOM 的平均元素组成和环加双键数进行了比较,评价了不同源水中NOM 组成成分的异同。 为了更好的认识不同NOM 分子在氯消毒反应中的反应活性,本文利用ESIFT-ICR MS 研究了源水样品中不同NOM 分子在氯消毒前后的变化。结果显示,整数分子量相同的NOM 分子,氧化度低的(O/C 低)容易与氯发生反应。同时利用ESI FT-ICR MS 方法在氯消毒后的源水中检测到659 种含1 个氯和348种含2 个氯的新型消毒副产物。这些消毒副产物呈一系列化合物,说明它们是由NOM 中的系列前驱物在氯消毒过程中生成。 碘代消毒副产物(I-DBPs)和溴代消毒副产物(Br-DBPs)具有比与之相似的氯代消毒副产物更高的毒性。饮用水中相当大的一部分总有机碘化物和总有机溴化物仍然是未知的,并且有理由相信是以极性的I-DBPs 和Br-DBPs 形式存在。本研究建立了表征未知I-DBPs 和Br-DBPs 的非目标性ESI FT-ICR MS方法。利用这一方法对含溴和含碘水样在氯或氯胺消毒后生成的I-DBPs 和Br-DBPs 进行了表征。结果显示氯消毒可以生成大量Br-DBPs,但生成的I-DBPs较少,而氯胺消毒生成的Br-DBPs 较少,但生成的I-DBPs 远多于氯消毒。 最后,本研究利用FT-ICR MS 对典型饮用水厂中不同处理工艺中的NOM进行了表征分析。通过对不同工艺进出水中NOM分子组成的比较,研究了NOM在不同水处理工艺中的变化规律。结果表明,整数质量数相同的NOM 分子,O/C 高的在混凝过程中容易被去除。沙滤对低分子量NOM 的去除没有显著影响。在氯消毒过程中,整数质量数相同的NOM 分子,O/C 低的容易反应。同时首次在饮用水厂氯消毒出水中检测到了357 种含1 个氯的消毒副产物和199种含2 个氯的消毒副产物,这些含氯消毒副产物可能具有较强极性,与目前饮用水中已知含氯消毒副产物有较大差别。 |
公开日期 | 2013-10-21 |
源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/7158] ![]() |
专题 | 生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 张海峰. 基于傅立叶变换离子回旋共振质谱的卤代消毒副产物及天然有机物表征方法研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2012. |
入库方式: OAI收割
来源:生态环境研究中心
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