滨海河流沉积物的典型重金属质量基准确定及 Cd 污染原位修复研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 刘群群 |
| 答辩日期 | 2021-05 |
| 文献子类 | 博士 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 中国科学院烟台海岸带研究所 |
| 导师 | 盛彦清 |
| 关键词 | 滨海河流 沉积物 重金属 环境质量基准 原位修复 |
| 学位名称 | 工学博士 |
| 学位专业 | 环境工程 |
| 英文摘要 | 沉积物是水生生态系统重金属迁移转化重要的源和汇。近年来，沉积物重金属污染已经成为一个亟待解决的全球性环境问题。目前，我国河流沉积物重金属污染形势不容乐观，时刻威胁着水生生态系统及人体健康的安全。因此，重金属污染沉积物的有效管控迫在眉睫。然而，我国尚没有相应的河流沉积物环境质量基准或标准对沉积物重金属污染进行有效的监管与评价，重金属有效治理的技术研究也相对滞后。鉴于上述现状，本研究分别从重金属污染沉积物的评估和治理两个角度，探究基于改进的相平衡分配法建立流域尺度沉积物重金属环境质量基准（SQG）的可行性，再结合质量基准开展了Cd污染沉积物的原位修复技术研究，以期为重金属污染沉积物的有效管控提供科学依据。主要研究结果如下： （1）滨海河流沉积物典型重金属质量基准的确定：以胶莱河（JL）和夹河（JH）沉积物为研究对象，并结合地表水水质标准（GB 3838-2002），建立了流域尺度的Cd、Cu、Pb和Zn沉积物环境质量基准。此外，还探究了两条河流沉积物和间隙水中重金属的空间分布、赋存形态、分配系数和环境风险。结果表明，JH沉积物中重金属含量高于JL，而间隙水中重金属含量则呈相反趋势。重金属赋存形态分析表明，沉积物中大部分重金属以残渣态为主。重金属在沉积物和间隙水中的分配主要受沉积物和间隙水性质以及外源重金属输入的影响。污染因子法分析表明，JH和JL沉积物大部分站位Cd呈高或极高污染水平；间隙水标准毒性单位和Nemerow指数表明，两条河流沉积物大部分站位间隙水单一重金属均不会对生物产生毒性。结合地表水水质标准改进的间隙水水质标准，采用改进的相平衡分配法建立了流域尺度的重金属SQG。可以发现，流域尺度的重金属SQG可以合理地对不同水功能区的沉积物进行不同等级的划分。基于SQG的沉积物重金属评价结果表明，两条河流沉积物重金属的潜在生物毒性效应较低。由此可见，依据不同的水功能区划而建立流域尺度的重金属SQG是可行的。 （2）不同材料负载纳米零价铁前后对Cd污染沉积物的原位固定修复：采用沸石、海泡石、赤泥（RM）和生物炭（BC）负载纳米零价铁（nZVI）后，然后将它们用于Cd污染沉积物的原位固定修复（90 d），并探究了修复后沉积物理化性质、Cd稳定性和细菌群落的变化。实验结果表明，修复后沉积物理化性质发生了显著改变（P < 0.05）；与对照组相比，处理组沉积物Cd弱酸溶解态占比减少了11%～47%，而残渣态占比增加了50%～1000%，Cd稳定性得到提高。在4种原材料中，RM和BC对Cd污染沉积物的固定化效果明显高于海泡石和沸石；特别地，相对于原材料而言，改性材料对Cd的固定化效率更高，浸出毒性比原材料修复下降低了15%～22%。固定化修复提高了沉积物细菌群落的丰富度和多样性。在所有材料中，nZVI/RM和nZVI/BC的修复效果最好；相比于对照组，其浸出毒性分别下降了42%和44%。此外，固定化修复还可以通过增加Fe(III)还原细菌和硫酸盐还原菌的丰度来分别促进Fe(III)和硫酸盐的还原，从而有利于沉积物Cd的固定。总体来看，BC（nZVI/BC）对沉积物Cd的固定化效果好，且对沉积物的不良影响小，可作为Cd污染沉积物固定修复的首选材料。 （3）nZVI/BC和BC原位固定修复Cd污染沉积物的效率及细菌响应：为探究修复时间和修复剂量对BC和nZVI/BC修复效果的影响，采用不同剂量BC和nZVI/BC对沉积物Cd进行了更长时间的原位固定（140 d），研究了BC和nZVI/BC对沉积物Cd稳定性和细菌群落的影响，并探讨了它们在不同pH值下的修复效果。结果表明，施用BC和nZVI/BC可使沉积物Cd向上覆水和间隙水的释放分别降低了31%~69%和26%~73%。与对照组相比，修复后沉积物Cd的稳定性得到提高，Cd浸出毒性降低了7%~29%。这直接证明了原位固定修复后沉积物Cd对上覆水和间隙水的风险降低，沉积物Cd的生态风险下降。这说明经过一段的修复时间后，沉积物Cd可能会满足相应的重金属SQG。Cd可移动性的降低与BC或nZVI/BC的添加剂量密切相关，呈现剂量依赖性。值得注意的是，在所有pH值处理下，nZVI/BC对沉积物Cd释放的抑制效果明显优于BC。在碱性条件下，BC和nZVI/BC的修复效果明显优于酸性和中性条件。细菌群落分析表明，低剂量的修复材料提高了细菌群落的丰富度和多样性；但是，由于沉积物理化性质的变化和修复材料毒性的影响，施用高剂量的修复材料会对沉积物细菌群落产生不利影响。 （4）BC负载纳米Fe2O3原位覆盖Cd高度污染沉积物的效率：由于nZVI复合材料合成成本较为昂贵，且固定化修复见效较慢；因此，进一步采用了BC和BC负载的纳米Fe2O3（nFe2O3@BC）原位覆盖Cd高度污染沉积物，并探究了BC和nFe2O3@BC的覆盖性能、适用条件和修复机理。结果表明，覆盖60 d后，BC和nFe2O3@BC均一定程度上抑制了Cd从沉积物向上覆水和间隙水的释放（抑制效率> 99%），表明沉积物Cd对间隙水和上覆水造成的风险经原位覆盖后降低。在上覆水所有不同pH和干扰强度处理下，nFe2O3@BC覆盖的效果均优于BC覆盖。特别地，低pH值和高水力扰动均会削弱BC和nFe2O3@BC原位覆盖的效果。鉴于Cd的高毒性，不适合在酸性和中性水体（pH = 3、5和7）中使用BC原位覆盖Cd污染沉积物，而在所有pH处理组中均可使用nFe2O3@BC覆盖。BC和nFe2O3@BC覆盖在高水力干扰下（搅拌速度= 150 rpm）会失效，但nFe2O3@BC覆盖在低水力干扰下（搅拌速度= 0和100 rpm）仍然有效。薄膜扩散梯度技术的分析结果表明，BC和nFe2O3@BC覆盖均抑制了沉积物Cd向间隙水的释放。在BC（98.74%）和nFe2O3@BC（98.10%）覆盖层中吸附的大部分Cd可能会重新释放到水体中，因此需要及时处理覆盖层。另外，过量使用nFe2O3@BC作为覆盖材料可能会增加Fe释放的风险。 |
| 语种 | 中文 |
| 页码 | 152 |
| 源URL | [http://ir.yic.ac.cn/handle/133337/34388]  |
| 专题 | 烟台海岸带研究所_中科院烟台海岸带研究所知识产出 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 刘群群. 滨海河流沉积物的典型重金属质量基准确定及 Cd 污染原位修复研究[D]. 中国科学院烟台海岸带研究所. 中国科学院大学. 2021. |
入库方式： OAI收割
来源：烟台海岸带研究所
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