硫酸侵蚀下长江干流风化的碳源汇效应研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 胡慧颖 |
| 答辩日期 | 2024-06 |
| 文献子类 | 学术型学位 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 中国科学院地理科学与资源研究所 |
| 导师 | 郭庆军 |
| 关键词 | 硫同位素 碳循环 化学风化 黄铁矿氧化 源解析 |
| 学位名称 | 博士 |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 英文摘要 | 碳循环深刻影响着全球气候、生态系统和生物多样性。岩石的化学风化作用将大气中的CO2转变为海洋中溶解态碳酸盐在海底沉积形成碳酸盐矿物，是平衡地球内部CO2脱气，保持大气CO2浓度相对恒定的关键机制。河流是连接陆地碳库和海洋碳库的重要纽带，通过河流研究准确并合理地评估流域风化作用所消耗的CO2对理解全球碳循环至关重要。通常认为碳酸是岩石风化的主要介质，但近些年发现源于黄铁矿的氧化作用和人为活动的硫酸也会参与岩石风化，硫酸风化碳酸盐岩本质是向大气释放CO2的过程。然而，如何更合理估算自然活动和人为活动对河流硫酸盐的贡献率仍有待探究。此外，评估硫酸风化对碳循环的影响及其受控因素仍存在挑战，尤其是在岩性复杂的大河流域。 针对以上科学问题，本研究通过系统采集长江干流丰水期和枯水期的地表水水样以及长江沿岸的端元样品，利用同位素地球化学的分析方法和手段，同时汇编近20年长江干流水化学数据，结合贝叶斯模型和蒙特卡罗模型，阐明了影响长江干流水化学变化的因素，定量识别了不同端元对硫酸盐的贡献，揭示了黄铁矿氧化和人为活动影响下的碳硫耦合作用。研究以期全面认识流域侵蚀过程中，自然活动和人为活动影响下的岩石-大气碳转移过程，丰富和完善全球碳循环理论。研究主要结果如下： （1）长江上游具有多种水化学类型，包括HCO3-Mg·Ca和SO4·Cl-Ca·Mg，中下游以HCO3-Mg·Ca型为主。径流量的变化对于河水中阳离子浓度的变化影响较小。上游阳离子浓度主要受蒸发岩溶解贡献的影响，中下游主要受硅酸盐岩和碳酸盐岩风化作用的影响。与1958-1990相比，1999-2019年期间长江干流SO42- 浓度的平均值增加了约2倍至3倍，主要归因于人类活动排放的增加（如燃煤排放和污水排放）。此外，长江的酸化以及三峡大坝的建立加速了地表岩石的风化过程，导致河水中离子浓度和总溶解固体的持续增加。 （2）长江枯水期河水SO42-的浓度高于丰水期的浓度，高原区SO42-的浓度高于其他地区。枯水期δ34S-SO42-值沿河水流向略微降低，丰水期的δ34S-SO42-值则从高原区到上游区域呈现变高趋势，这可能归因于三峡大坝的建设。长江高原区蒸发岩中较高的δ18O-SO42-值使得δ18O-SO42-值皆在高原区偏高，而海拔的不断降低使δ18O-SO42-值从上游沿河水流向变高。黄铁矿氧化是长江干流硫酸盐的重要来源。丰水期黄铁矿氧化对高原区、上游、中游和下游河水中硫酸盐的贡献率分别为49.2±11.5%、33.2±5.4%、38.2±7.9%和28.6±8.4%，枯水期黄铁矿氧化的贡献率则分别为45.2±12.5%、39.1±5.5%、40.9±2.8%和30.8±8.6%。此外，丰水期化肥对河流硫酸盐的平均贡献率分别为21.1±2.5%，枯水期化肥的平均贡献率为19.6±1.7%。丰水期污水对河流硫酸盐的平均贡献率为16.1±2.1%，枯水期污水的平均贡献率分别为14.7±1.7%，表明人类活动对于河流中硫酸盐浓度的影响也不容忽视。 （3）长江流域硫酸风化碳酸盐岩的比例为45%，其中黄铁矿氧化产生硫酸的占比为26%，人为源硫酸的占比为19%。与丰水期相比，枯水期来源于黄铁矿的硫酸的风化作用导致流域风化更倾向于成为大气CO2的源，能够在长时间尺度上导致大气中CO2的下降。此外，与上游、中游和下游相比，长江高原区黄铁矿氧化产生的硫酸驱动的风化作用更趋向于成为大气CO2的源。温度是控制自然过程产生硫酸并风化岩石的驱动因素。此外，人为源硫酸输入抵消了碳酸盐岩消耗碳通量的19%~32%，表明人为活动也显著影响了流域的碳循环。 |
| 学科主题 | 环境科学 |
| 语种 | 中文 |
| 页码 | 135 |
| 源URL | [http://ir.igsnrr.ac.cn/handle/311030/209242]  |
| 专题 | 地理科学与资源研究所_研究生部 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 胡慧颖. 硫酸侵蚀下长江干流风化的碳源汇效应研究[D]. 中国科学院地理科学与资源研究所. 中国科学院大学. 2024. |
入库方式： OAI收割
来源：地理科学与资源研究所
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