三种铁氧化物改性生物炭对典型重金属污染的联合修复及机理研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 冯含笑 |
| 答辩日期 | 2024-06 |
| 文献子类 | 学术型学位 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 中国科学院地理科学与资源研究所 |
| 导师 | 韦朝阳 |
| 关键词 | 铁氧化物改性生物炭 土壤污染修复 修复机理 砷 镉 |
| 学位名称 | 博士 |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 英文摘要 | 随着城市工业化加速和产业结构升级，大量工业企业搬迁，遗留下众多工业污染场地。其中重金属污染尤为突出，特别是砷、镉和铅等典型重金属，其环境健康风险备受关注。然而，由于这些重金属在离子性质和环境行为上的差异，其在污染介质中的共同修复成为一大难题。在污水治理和污染场地修复中，吸附法和固化稳定化技术虽广泛应用，但材料的老化脱附、吸附效果的不稳定性等问题普遍存在。在重金属修复材料的研究中，生物炭和铁氧化物虽表现突出，但仍各有不足。生物炭的部分基团缺失可能导致其修复效率受限以及对部分离子的选择性吸附，而铁氧化物则可能因聚沉或晶相转变而影响修复效果。针对这些问题，本研究通过表面改性修饰，利用水铁矿（Fh）、针铁矿（Gt）和赤铁矿（Hm）对芦苇秸秆生物炭（BC）进行负载，得到三种铁氧化物改性生物炭材料（BC-Fh、BC-Gt和BC-Hm），并深入探究其对典型重金属砷、镉和铅的修复效果与机理。本研究首先在室内模拟修复材料对水中砷镉混合污染的吸附实验，研究了七种材料（BC-Fh、BC-Gt、BC-Hm、Fh、Gt、Hm和BC）对砷As和镉Cd的吸附效果与机理。根据吸附动力学模型拟合结果，七种吸附剂对混合溶液中As和Cd的共吸附过程，化学吸附均比物理吸附更占据主导作用。对于BC-Fh、BC-Gt、BC-Hm和Fh四种材料，吸附混合溶液中As和Cd拟合最好的动力学模型是拟二级动力学模型PSO，而对于Gt、Hm和BC三种材料，拟合最好的是Elovich模型。根据等温吸附曲线拟合结果，与BC对As的最大吸附容量（28.90mg·g-1）相比，三种铁氧化物改性生物炭材料（BC-Fh、BC-Gt和BC-Hm）对As的最大吸附容量分别显著增加了183.49%、336.07%和265.34%；与BC对Cd的最大吸附容量（68.85mg·g-1）相比，除了BC-Fh的最大吸附容量降低了15.40%以外，BC-Gt和BC-Hm分别增加了81.72%和58.97%。将三种铁氧化物改性生物炭材料与之相对应的铁氧化物材料相比，As和Cd在BC-Fh上的最大吸附容量比在Fh上分别减少了37.20%和20.38%；而As和Cd在BC-Gt上的最大吸附容量比在Gt上分别增加了648.47%和487.06%；同时，As和Cd在BC-Hm上的最大吸附容量比在Hm上也分别增加了735.20%和786.05%。由上述结果可知，除BC-Fh对Cd的最大吸附容量稍有降低外，改性处理有效提高了材料对As和Cd的吸附性能。此外，本研究还进一步探讨了三种铁氧化物改性生物炭材料对混合溶液中砷和镉的吸附机理。镉主要发生的反应是沉淀作用、离子交换和络合反应，而砷主要发生了络合反应和有限的氧化还原反应。铁氧化物负载在生物炭上时发生了O-H键的断裂并生成了Fe-O键和C-O-Fe新配体；复合材料共吸附砷和镉时，也形成了As-O和Cd-O键，进一步揭示了吸附过程中的化学键合机制。为验证改性生物炭材料在实际应用中的效果，本研究采集了湖南衡阳水口山矿区的污染土壤，针对其特征污染物（砷、镉和铅等重金属），以原始生物炭BC和三种纯铁氧化物（Fh、Gt和Hm）为对照，研究了三种铁氧化物改性生物炭材料（BC-Fh、BC-Gt和BC-Hm）对土壤中砷镉铅的钝化效果。研究结果表明，三种改性材料对土壤中砷镉铅的钝化效果要好于纯生物炭BC和其对应的纯铁氧化物；同时，随着材料添加比例的增加（1%-3%-5%），修复效果也呈上升趋势。三种改性生物炭材料可以促进土壤中可交换态砷向残渣态砷的转化；而与之相反的是，纯生物炭BC对土壤中其他形态砷向可交换态砷转化具有促进作用。在砷镉混合溶液中，BC-Gt和BC-Hm对砷和镉的吸附容量要大于BC-Fh，而在土壤中，BC-Fh的钝化效果却略好于BC-Gt和BC-Hm。这可能是由于实际土壤中的低浓度重金属离子以及复杂的土壤环境影响了改性材料的实际修复效果，还需对土壤环境中铁氧化物改性生物炭材料对重金属砷镉铅的修复机制进行更进一步的研究。综上所述，本文通过深入研究铁氧化物改性生物炭材料对重金属的修复效果与机理，为重金属污染修复材料的选择提供了实验基础，为重金属污染场地实施作业提供了有力的科学保证。 |
| 学科主题 | 环境科学 |
| 语种 | 中文 |
| 页码 | 111 |
| 源URL | [http://ir.igsnrr.ac.cn/handle/311030/209243]  |
| 专题 | 地理科学与资源研究所_研究生部 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 冯含笑. 三种铁氧化物改性生物炭对典型重金属污染的联合修复及机理研究[D]. 中国科学院地理科学与资源研究所. 中国科学院大学. 2024. |
入库方式： OAI收割
来源：地理科学与资源研究所
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