大气颗粒态汞污染特征及其迁移转化研究——以京津冀地区为例
文献类型：学位论文
| 作者 | 秦雪超 |
| 答辩日期 | 2024-06 |
| 文献子类 | 学术型学位 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 中国科学院地理科学与资源研究所 |
| 导师 | 郭庆军 |
| 关键词 | 颗粒态汞 汞同位素 汞地球化学循环 大气传输 京津冀 |
| 学位名称 | 博士 |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 英文摘要 | 汞是大气中唯一能以气态形式存在的有毒重金属。自工业化以来，人类活动已显著提高了全球大气汞含量。当大气中的汞与大气颗粒物结合时，会形成颗粒态汞（PBM）。PBM能够跨区域传输和快速沉降，从而对全球生态系统构成严重威胁。由于汞的全球扩散特性，使得追踪PBM的来源和传输仍具有挑战性。然而，汞稳定同位素的三维分馏体系为解决这一问题提供了可行的方法。因此本研究结合汞稳定同位素对中国大气PBM进行了全面的研究，旨在揭示PBM的时空变化、来源、迁移转化和形成机制，为实行大气污染治理和提高空气质量提供重要理论支撑。 本研究选取了我国大气汞和颗粒物污染严重的京津冀地区为典型研究区域，沿东亚季风风向从西北向东南在京津冀地区农村、郊区、城市、工业和沿海地区设置了5个采样点，进行了春夏秋冬四个季节的大气PM2.5和TSP样品的采集，并结合新兴的汞稳定同位素技术，以研究大气PBM（包括PBM2.5和PBMTSP）的时空分布特征、来源和迁移转化机制。此外，通过检索已发表的文献，本研究还收集了有关中国大气PBM的数据，汇编了自然物质的汞同位素数据库，并结合结构方程模型和机器学习对中国大气颗粒态汞的分布、来源、传输和循环做了进一步的研究和分析。具体研究成果如下： （1）京津冀地区PBM2.5具有明显的空间和季节变化特征。由于人为来源的显著影响，沿西北至东南方向京津冀地区5个采样点的PBM2.5浓度依次增加，且在冬季浓度最高，夏季最低。PBM2.5的δ202Hg平均值为负，Δ199Hg平均值为正，Δ200Hg平均值则略大于零。煤炭燃烧、有色金属冶炼和土壤/灰尘等人为排放是京津冀PBM2.5的主要来源。潜在源贡献模型表明除了区域人为排放源外，源自中亚和俄罗斯西部和西北部的气团驱动的PBM2.5跨界传输也对京津冀的PBM2.5污染产生了显著贡献。此外，这些到达京津冀的气团会携带高浓度的PBM2.5被东亚季风进一步传输到中国东南部和海洋。相比之下，夏季东亚季风从海洋向内陆输送的东南部气团则会稀释内陆的PBM2.5污染。 （2）京津冀地区大气PBMTSP浓度与PBM2.5浓度表具有相似的空间和季节变化特征，且PBM2.5浓度占PBMTSP的62.7±21.1%。PBMTSP（0.07±0.24‰）和PBM2.5（0.26±0.30‰）一样具有正的Δ199Hg值。PBM中Δ199Hg的富集不太可能与人为排放源有关，因为其通常表现出负的Δ199Hg值。后向轨迹显示，气团通过高空传输对研究区域产生了重大影响。Δ199Hg和Δ201Hg之间的斜率以及硫同位素的非质量分馏结果表明，PBM在长途传输过程中发生了强烈的光还原反应，从而促使Δ199Hg升高。高空传输过程中的臭氧介导的氧化可能是PBM2.5Δ200Hg正向偏移的原因。此外，与PBMTSP相比，PBM2.5的Δ199Hg平均富集了0.25±0.35‰，表明细颗粒物更易进行高空远距离传输。贝叶斯稳定同位素混合模型结果也表明大气传输对京津冀PBM2.5和PBMTSP的贡献分别达到了35.4%和21.2%。综上，显著正的汞同位素非质量分馏可以发生在人为汞排放密集的地方，而不仅局限于偏远地区。这意味着在以往的研究中大气传输对PBM的贡献被严重低估了，特别是在清洁天气。 （3）通过进一步汇编中国PBM数据，本研究分析了中国PBM的时空分布和长期趋势。由于人为排放的影响，中国东部的PBM浓度要高于西部。此外，气象因素和大气传输也对PBM季节性变化产生了显著影响。中国PBM浓度的长期变化趋势为先上升后下降，并在2013年达到峰值浓度，2015年后显著下降。其次，本研究汇编了自然物质汞同位素数据集，结合结构方程模型确定了汞的地球化学循环，并利用机器学习预测了中国PBM的排放源。工业活动、生物质燃烧和土壤/灰尘是中国PBM的主要贡献者，分别占58.67%、22.11%和17.14%。最后本研究还探讨了大气传输对中国PBM的影响。总体来看，2015年后中国大气PBM浓度明显下降，表明《关于汞的水俣公约》的有效实施。然而，中国PBM浓度仍然高于发达国家，这表明还有进一步降低的空间。此外，PBM可以在季风的影响下从华北平原等重点排放区向中国乃至全球其他地区传输。 |
| 学科主题 | 环境科学 |
| 语种 | 中文 |
| 页码 | 155 |
| 源URL | [http://ir.igsnrr.ac.cn/handle/311030/209245]  |
| 专题 | 地理科学与资源研究所_研究生部 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 秦雪超. 大气颗粒态汞污染特征及其迁移转化研究——以京津冀地区为例[D]. 中国科学院地理科学与资源研究所. 中国科学院大学. 2024. |
入库方式： OAI收割
来源：地理科学与资源研究所
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