天山北坡流域水化学与化学风化通量研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 张嘉欣 |
| 答辩日期 | 2024-06 |
| 文献子类 | 学术型学位 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 中国科学院地理科学与资源研究所 |
| 导师 | 朱秉启 |
| 关键词 | 化学风化 硫酸驱动的化学风化 碳源汇机制 CO2 释放 干旱区造山带 |
| 学位名称 | 博士 |
| 学位专业 | 自然地理学 |
| 英文摘要 | 碳循环作为全球物质能量循环的关键过程，在海陆物质交换和全球气候变化过程中扮演着重要角色。陆地化学风化可以实现对大气CO2的吸收和储存，对全球碳循环具有重大意义。亚洲大陆高海拔地区观测到了迄今最高的化学风化速率，因而该地区的陆地化学风化研究受到强烈关注。但中亚造山带地区主要处于干旱环境下，干旱的气候特征已被发现能够影响当地的水文过程及与之相关的水岩相互作用，因此，其化学风化过程表现出独特的特征。天山北坡地区的诸河流域作为中纬度干旱区造山带上的典型水系，其化学风化机制具有怎样的特殊性，其化学风化过程如何参与全球碳循环（是碳源还是碳汇），风化过程与气候之间存在怎样的联系（是否受气候影响或影响气候），这些都是未被充分解答且值得深入探究的科学问题。 针对上述科学问题，本研究以天山北坡多个流域的化学风化过程作为研究对象，于2019年和2022年采集了不同流域的多种水体类型、不同季节的典型天然水样品，利用水化学和水文地球化学方法获取了水样品的主要阴阳离子组成、同位素地球化学组成等数据，基于此分析了天山北坡流域天然水体的地球化学特征，识别了离子溶质的来源及其化学风化机制，定量估算了不同岩石化学风化来源的贡献，计算了流域不同溶质的化学风化通量以及水碳通量，识别出硫酸催化化学风化在天山北坡流域化学风化过程中的特殊机制，进一步加深了研究区化学风化机制的特殊性及其与气候之间的联系的理解。本文的具体结论如下： （1）天山北坡流域的水化学组成/离子组成特征为：总阳离子浓度（TZ+）范围为0.2138-116.1028mEq/L，平均值为7.4441mEq/L，约为全球平均水平（0.725meq/L）的10倍。阳离子浓度的分布顺序依次为：Ca2+>Na+>Mg2+>K+，阴离子的浓度分布顺序依次为：SO42->HCO3->Cl->NO3-。4种水体类型的浓度分布顺序依次为：地下水＞湖水＞河水＞大气降水。水化学组成的成因主要是岩石化学风化过程（而不是气候效应），但局部山区地下水或下游荒漠区地下水受到蒸发和结晶过程等干旱气候效应的主要影响，上游高山区（冰川区或积雪区）河水主要受到大气降水的影响。 （2）天山北坡诸河流域的化学风化过程/机制既有整体的相似性，也有局部的差异性。相似性表现在：大部分区域的化学风化过程以硫酸为主要的反应催化剂，碳酸为次；流域的化学风化类型以碳酸盐岩风化为主，方解石风化多于白云石风化。差异性表现在不同的流域上和不同的天然水体类型上。奎屯河流域与其他流域的化学风化机制明显不同；奎屯河流域以硫酸驱动硅酸盐岩风化（尤其是花岗岩）为主，其余流域以硫酸驱动碳酸盐岩风化为主。不同天然水体中，河水更倾向于硫酸驱动的碳酸盐岩风化；地下水相较于河水更倾向于硫酸和碳酸驱动的硅酸盐岩风化；湖水的化学风化类型介于两者之间。 （3）化学风化产物是天山北坡流域河水和地下水等天然水溶质离子的主要来源。在溶质离子组成中，化学风化产物的贡献约占55.63-99.86%，均值为95.28%，大气降水的贡献约占0.08%-33.50%，均值为2.97%，与农业活动有关的物质贡献约占0%-10.87%，均值为2.57%。化学风化产物的贡献中，硫酸驱动碳酸盐岩风化、硫酸驱动硅酸盐岩风化以及石膏溶解是溶质主要贡献因素，碳酸驱动碳酸盐岩风化和碳酸驱动硅酸盐岩风化所占份额较小。所分析的79个天然水样品（不包含大气降水）中，有51个样品的溶质以碳酸盐岩风化贡献为主，有16个样品以蒸发岩溶解为主，有12个样品以硅酸盐岩风化为主。 （4）本研究估算的研究区各流域化学风化速率的范围介于0.20~58.3×106mol/km2/yr，均值约为5.48×106mol/km2/yr；TDS通量范围介于18.4~2186t/km2/yr，均值约为269t/km2/yr。远高于全球平均值（36t/km2/yr），也普遍比中国湿润区河流高一个数量级。这表明天山北坡流域具有较高的化学风化率和化学风化通量。 天山北坡流域的大部分水体样品的CO2分压值介于34.80-7423.90μatm之间（均值1073.56μatm），大部分大于目前的大气CO2分压（400ppm），表明研究区水体主要处于CO2过饱和的状态（表现为碳源）；从水岩相互作用的角度分析，研究区在短时间尺度上（小于碳酸盐埋藏时间，即短于104yr）的化学风化过程是大气CO2的汇；而在长时间尺度上（长于碳酸盐沉积、短于硫化物沉积时间，大约在104-107yr之间），部分样点表现为大气CO2的源，部分样点表现为大气CO2的汇。 不同水体的化学风化碳通量表现出地下水通量最大、河水次之、湖水最小的态势。地下水在长、短时间尺度上都具有较大的碳通量，河水和湖水则主要集中在长时间尺度上。短时间尺度内的碳汇量范围为0-21.21×105mol/km2/yr，均值约为2.42×105mol/km2/yr；长时间尺度上部分样点是碳源，最大释放量约为10.72×105mol/km2/yr，部分样点是碳汇，最大碳吸收量约为5.29×105mol/km2/yr，平均值为碳源，释放均值约为2.03×105mol/km2/yr。 （5）值得注意的是，本研究发现硫酸是研究区化学风化过程主要的催化剂和特殊的风化驱动机制（区别于传统干旱区研究中以碳酸催化为主的化学风化）。在碳酸和硫酸两种催化剂中，硫酸所占比例约为89.5%，且几乎风化了所有的碳酸盐岩（96.0%）。关于水中硫酸催化剂的来源，研究区天然水中约有67.7%的SO42-可归因于硫化物氧化。与传统或已有研究中所估算的研究区以碳酸催化为主的化学风化通量相比较，本研究中由于主导催化剂的不同导致估算的CO2释放通量也不同；所估算的研究区的CO2的释放量有较大增加，主要来自硫酸驱动碳酸盐岩风化所引起的CO2释放通量。所增加的CO2的释放量平均值最大可达到2.58×105mol/km2/yr（当硫化物沉积速率为零时）。而这个时间尺度上研究区硅酸盐岩风化所能够吸收的CO2量（即碳酸驱动Ca/Mg硅酸盐岩风化引起的CO2吸收通量）仅为0.55×105mol/km2/yr。两者相差约4.7倍，吸收的CO2量难以抵消释放量。因此，硫酸作为催化剂的加入，研究区化学风化过程呈现向大气释放CO2的局面，这与传统理解中的岩石风化吸收大气CO2不同。这一特殊的化学风化机制对于理解干旱区流域的化学风化机制及其气候效应有重要意义。 （6）天山北坡流域的化学风化过程受多种因素的综合影响。在气候因子中，气温、降水以及水热组合对研究区化学风化的影响相对较小，而径流量等水文气候因子具有较大影响。天山北坡地区的地表岩石类型以硅酸盐岩基岩为主。天山北坡流域河水和地下水中占主导地位的常规阴阳离子（HCO3-、Ca2+）来源于碳酸盐岩风化，表明天山北坡流域的水化学离子特征与地表岩性特征不一致。因此岩性和地层因素不是决定研究区化学风化过程的主要因素。来自北疆的地质记录发现，尽管存在着年轻的造山系统，但物理侵蚀过程并不活跃。因此难以从长时间尺度上推测物理侵蚀和构造活动对化学风化的明显影响。而在短时间尺度上存在物理侵蚀与碳酸盐岩风化的正相关关系，说明物理侵蚀速率能够影响研究区化学风化反应的速率。气候因素对化学风化而言属于动力因素，径流量通常影响着干旱区流域风化物质的侵蚀与搬运，属于化学风化过程中的物质基础因素。由于气候因素（气温、降水、水热组合等）的影响小于径流量的影响，且物理侵蚀速率能够影响研究区化学风化反应的速率，因此，天山北坡流域的化学风化机制属于搬运受限型（而不是动力受限型）。 |
| 学科主题 | 自然地理学 |
| 语种 | 中文 |
| 页码 | 137 |
| 源URL | [http://ir.igsnrr.ac.cn/handle/311030/209333]  |
| 专题 | 地理科学与资源研究所_研究生部 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 张嘉欣. 天山北坡流域水化学与化学风化通量研究[D]. 中国科学院地理科学与资源研究所. 中国科学院大学. 2024. |
入库方式： OAI收割
来源：地理科学与资源研究所
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