面向养殖水体抗生素检测的防污分子印迹电位型传感器的构建
文献类型：学位论文
| 作者 | 王鑫瑶 |
| 答辩日期 | 2024-05-16 |
| 文献子类 | 硕士 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 中国科学院烟台海岸带研究所 |
| 导师 | 梁荣宁 |
| 关键词 | 分子印迹聚合物 电位型传感器 防污损 免维护 养殖水体 Molecularly imprinted polymer Potentiometric sensor Fouling resisitance Maintenance-free Aquaculture water |
| 学位名称 | 工学硕士 |
| 学位专业 | 环境工程 |
| 英文摘要 | 近年来，养殖水体中抗生素污染日趋严重，水体中抗生素超标会严重威胁人类健康和生态系统安全，因此养殖水体抗生素污染监测具有重要意义。分子印迹聚合物膜电位型传感器已在食品分析、医疗诊断、环境检测等领域得到了广泛应用，是养殖水体中抗生素分析检测的理想传感器。然而，印迹载体制备繁琐、电极防污损能力不足两大问题限制了此类传感器的应用。本文从简化制备流程、提高抗污损性能入手，构建了免洗脱和防污损的分子印迹聚合物膜电位型传感器。本文的具体研究内容如下：1. 免洗脱分子印迹聚合物膜电位型传感器目前，基于经典能斯特响应的分子印迹聚合物膜电位型传感器已经被广泛应用于有机离子的测定。然而，分子印迹聚合物的制备需要繁琐且耗时的模板去除过程。本研究提出了一种无需去除模板的分子印迹聚合物，并将其作为电位型传感器的识别载体，不仅缩短了分子印迹聚合物膜电位型传感器的制备时间，而且还提高批次之间的重现性。本研究以抗生素万古霉素作为模板，在优化条件下，电极在1.0×10−7-1.0×10−4 mol·L-1的线性响应范围内呈近四价阴离子的能斯特响应，最低检出限可达2.5×10-8 mol·L-1。这种免洗脱分子印迹聚合物膜电位型传感器的传感策略可以为不需要去除模板的电化学传感器的简单制备奠定基础，例如电位型传感器、电容传感器以及离子敏场效应晶体管等。2. 基于自抛光涂层的免维护防污聚合物膜电位型传感器聚合物膜电位型传感器灵敏度高、选择性好、响应速度快、制备简单，是实现环境水体监测的理想工具。但是，聚合物膜表面疏水性较强，易吸附污染物，目前已有研究提出提高其防污损性能的方法，但都需要人工操作维护其自清洁性能。本研究提出了将自抛光防污涂料修饰于电极表面，在碱性条件下自发水解实现防污损的免维护防污方法，在不影响传感器性能的情况下提高防污损性能。采用乳液聚合法合成了自抛光涂料（SPC），修饰在聚合物膜电位型传感器表面。SPC具有水解侧链，可在碱性介质中水解，一定厚度的表面层被不断地剥离，露出一个新的表面。在不影响电极的线性响应范围和响应斜率的前提下，细菌和微藻的污损显著降低。此外，本研究将SPC修饰到头孢噻呋印迹电位型传感器表面，测定其电位响应性能。结果表明，修饰前后电极在1.0×10-5-1.0×10-2 mol·L-1的线性响应范围内的响应斜率由61.38 mV·dec-1降低为45.67 mV·dec-1，最低检出限从5.0×10-6 mol·L-1变为1.6×10-5 mol·L-1，SPC适用于提升分子印迹电位型传感器的防污损性能，但是对其电位响应性能略有影响。本研究提出的免维护自抛光防污方法，为提高无人值守海洋传感器的防污损性能提供了有效的策略。3. 基于防污剂释放的环境友好型防污分子印迹电位型传感器目前，分子印迹电位型传感器已经广泛应用于检测有机物和生物大分子。然而，本论文第二章的研究发现，表面修饰的防污策略影响分子印迹电位型传感器的电位响应性能。本研究提出了一种基于环保型防污剂释放的方法，在不影响电极电位响应性能的前提下，提高了分子印迹电位型传感器的防污损性能。将无毒、环保的防污剂掺入聚合物膜中，释放的防污剂抑制粘附在膜表面的微生物活性，从而抑制生物膜的形成。辣椒碱是一种从辣椒中提取的天然生物碱，对细菌和海洋生物的附着和生长有良好的抑制作用，是一种环境友好的防污剂。作为对比，选择了一种被广泛使用的低毒防污剂异噻唑啉酮衍生物（DCOIT），该防污剂毒性低，对细菌、藻类和藤壶具有较强的杀灭和抑制作用。以头孢噻呋印迹聚合物膜电位型传感器为例，掺杂辣椒碱的分子印迹电位型传感器在抑制细菌、藻类附着和活性方面表现出优异的防污损性能。所构建的防污损头孢噻呋印迹电位型传感器的线性范围为3.0×10-5-1.0×10-2 mol·L-1，能斯特斜率为59.75±0.83 mV·dec-1。最终，将其应用于实际养殖水体中抗生素的检测，测得加标回收率为95%-107%，可以实现对养殖水体抗生素的灵敏检测。这种防污策略可以为开发海洋环境原位监测的“绿色”防污分子印迹电位型传感器奠定基础。 |
| 语种 | 中文 |
| 源URL | [http://ir.yic.ac.cn/handle/133337/40057]  |
| 专题 | 中科院烟台海岸带研究所知识产出_学位论文 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 王鑫瑶. 面向养殖水体抗生素检测的防污分子印迹电位型传感器的构建[D]. 中国科学院烟台海岸带研究所. 中国科学院大学. 2024. |
入库方式： OAI收割
来源：烟台海岸带研究所
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