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场地地表烃类污染短波红外高光谱直接判识机制与方法研究

文献类型:学位论文

作者娄启佳
答辩日期2025-01
文献子类学术型学位
授予单位中国科学院大学
授予地点中国科学院地理科学与资源研究所
导师雷梅
关键词烃类污染 短波红外光谱 直接判识 诊断特征 干扰因素
学位名称博士
学位专业环境科学
英文摘要场地烃类污染是全球多数国家共同面临的重要环境问题之一,主要包括排放到土壤的芳香烃和石油烃、水体的石油类、大气的涉烃挥发性有机物及露天堆放的涉烃固废等。由于烃类组分繁杂多样、相态不一,背景环境高度异质、潜在干扰多,空间分布分散、单体规模小等特点,场地烃类污染监测难度大、成本极高。短波红外高光谱基于C-H键振动光谱的形成原理具备直接判识烃类污染的潜力,尤其星载或机载成像高光谱遥感具有大尺度范围内多情景下不同场地地表烃类污染同步判识的优势。然而,当前关于场地地表烃类污染短波红外高光谱直接判识的研究较少,针对烃类污染光谱的响应信号弱、稳定性较差、特异性较差等客观因素,尚未揭示其诊断特征、方法类型、干扰因素及其相互间影响关系,未合理构建有效的技术流程,导致现有判识方法光谱响应限高及判识结果中烃类漏判率高、非烃类错判率高等问题,以至于该技术难以在实际应用场景中推广。 本研究以为环境管理提供大尺度范围内场地地表烃类污染快速初筛新技术为导向,以攻克现有判识方法光谱响应限值高及其判识结果中烃类漏判率高、非烃类错判率高等关键难点为切入点,基于C-H键振动短波红外吸收光谱学和场地地表烃类污染特征,发展烃类污染光谱直接判识机制,构建适用性强的技术框架;以地物标准光谱数据为例,提取典型烃类组分的共性诊断特征,解析常见地物类型的干扰强度;在此基础上,通过土壤低石油烃污染非成像高光谱检测和园区烃类排放成像高光谱遥感直接判识两种场景应用研究,实现了复杂地表环境中不同情景下烃类污染的精准识别。获得的创新性发现如下: (1)发展了烃类污染短波红外高光谱直接判识机制并提出了相应的技术框架。通过对已有文献的梳理总结和演绎推理,获得了以下3方面的理论增量:①系统地厘清了烃类污染光谱“诊断特征-方法类型-判识阈值-干扰因素”间的一一对应关系(即为判识方法的构建原理),相互间合理匹配是保障方法应用效果的核心前提。②针对烃类污染光谱的响应特点,提出了其吸收谱区的3种谱线型态,其中发现烃类含量较低出现第Ⅲ型时,即相较于污染前反射强度降低、谱线相对平缓但未出现凹型,基于光谱吸收特征的判识方法失效,进而导致方法检出限高、漏判率高等系列问题。③基于判识阈值的设置原理定义了潜在干扰因素和主要干扰因素,解析了两者对烃类判识影响的差异性,其中后者通过判识方法自身难以剔除,须借助其他技术途径。据此,构建了涵盖光谱预处理、差值光谱构建、判识方法筛选、干扰因素剔除、判识结果验证5个环节的技术框架。该框架可有效降低烃类污染光谱的响应限值及判识结果中的烃类漏判率和非烃类错判率,且具有广泛的适用性,一定程度上可实现跨介质、跨仪器、跨情景应用。 (2)解析了典型烃类组分的共性局部诊断特征及其常见干扰因素来源。以业内广泛使用的USGS Splib07地物光谱库中相关光谱为对象,首先分别提取了芳香烃、脂肪烃和烃类(含前两者)在短波红外谱区的3类共性诊断特征,其中,谷位集聚区6个、吸收带谱区22个、强反射谱区2个,前两类多分布在2300、1700、1200nm附近,后者分布在1600和1300nm附近。其次,将这些特征与寻峰分析法、吸收指数法、积分面积法、波段比值法4类典型的基于光谱吸收特征的直接判识方法匹配成68种组合,并以漏判率和错判率为指标进一步筛选,获得31种优选组合,其中芳香烃12种、脂肪烃14种、烃类5种,相对来说吸收指数法、积分面积法与1700nm附近诊断特征组合具有较好的性能。这些优选组合为不同情景下烃类污染高光谱直接判识方法选择和参数设置提供了参考,同时也是有针对性地探讨干扰因素的前提。最后,针对各优选方法组合,通过设置理论阈值和相对阈值,分别将错判的含苯环非烃类有机物、无苯环非烃类有机物、有机人工制品、无机人工制品、水体、矿物、土壤、植被等8非烃类地物划分为潜在干扰因素和主要干扰因素,研究显示,上述地物对烃类判识的潜在干扰普遍存在,但通过动态调整判识阈值可有效剔除多数干扰因素,其中芳香烃的主要干扰因素多数来自含苯环非烃有机物,脂肪烃的主要来自有机人工制品,而烃类的主要来自有机人工制品、含苯环非烃有机物、无苯环非烃有机物。需要指出的是,不同优选组合对不同地物的灵敏度差异显著,这意味着根据应用情景中干扰因素有针对性的选择判识方法组合,可获得较好的应用效果。 (3)土壤低石油烃污染检测实验表明烃类污染短波红外高光谱直接判识技术框架在利用非成像高光谱判识单一环境介质中特定烃类污染情景中具有可行性,尤其当引入光谱差减法可大幅降低土壤石油烃污染光谱的响应限值。结果显示,引入光谱差值法后,低石油烃污染水平(178-1716mg/kg)土壤的差值光谱在2290-2370nm和1700-1780nm两个区间的谱线型态普遍呈现下凹,分别有96.15%、87.18%差值光谱(总数为91个)的积分面积小于零;其中,多数含量超过1200mg/kg的差值光谱在上述两个谱区出现诊断性谱型,即不对称的“W型”双吸收谷现象,吸收谷位于2310nm、2348nm、1727nm、1762nm附近(偏差为±4nm),且左吸收谷强度大于右吸收谷的。这意味着若以积分面积为标准,检出限值低至200mg/kg以下,远低于现有文献中记载的10000mg/kg水平以及我国管控标准826mg/kg。此外,以在2310nm(或1727nm)附近的相对反射率为例,砂壤土、砂质粘壤土、粘壤土、粘土的样品光谱的差异显著性(Boferroni法)明显高于其差值光谱,而不同污染水平的样品光谱的差异显著性远不及其差值光谱,这表明光谱差减法显著减少土壤粒径的影响并提高其石油烃的量化分级能力。 (4)园区烃类排放遥感监测实例表明烃类污染短波红外高光谱直接判识技术框架在利用星载成像高光谱判识复杂地表环境中不同烃类污染情景中同样适用。通过PRISMA星载高光谱影像和吸收指数法(谷位及其左右肩波段分别选择1697nm、1661nm、1743nm)判识占地面积达1000公顷的华北某化工园区,结果显示,园区内存在疑似烃类排放区48处、面积21.87公顷。通过高空间分辨率遥感解译,存在涉烃类排放源的厂房、固废、废水、储罐、管道等地物的疑似烃类排放区面积19.71公顷,判准率至少达90.12%;其中,烃类泄漏或废气排放现象最为普遍,位于已开展VOCs自行监测厂区的疑似烃类排放区面积为15.21公顷,占比为69.55%。此外,吸收指数法可反演烃类相对排放强度。
学科主题环境科学
语种中文
页码136
源URL[http://ir.igsnrr.ac.cn/handle/311030/217218]  
专题地理科学与资源研究所_研究生部
推荐引用方式
GB/T 7714
娄启佳. 场地地表烃类污染短波红外高光谱直接判识机制与方法研究[D]. 中国科学院地理科学与资源研究所. 中国科学院大学. 2025.

入库方式: OAI收割

来源:地理科学与资源研究所

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