本发明提供了一种在高温高压条件下合成绿帘石单晶的方法,属于矿物单晶合成技术领域。本发明以SiO-2粉末、Fe-2O-3粉末、CaO粉末、Al-2O-3粉末和水为初始原料,Fe-2O-3提供铁元素,Al-2O-3提供铝元素,SiO-2提供硅元素,CaO提供钙元素,水提供氢元素,经高温高压反应成功合成了绿帘石单晶,同时通过控制高温高压反应的加温加压过程,能够促进初始原料的高温高压反应和晶体生长,进而保证了绿帘石单晶的成功合成。并且,本发明生长绿帘石单晶的过程,环境纯净,试样处于密封环境中,不与杂质接触,得到的绿帘石单晶为纯净物,化学稳定性好,解决了目前绿帘石单晶生长困难的技术难题。