自工业革命以来，人类活动释放的重金属在土壤中的累积已对生态系统和人类健康构成严重威胁。实施土壤重金属污染的源头防治，是深入打好净土保卫战，推进我国生态文明建设的重要一环。科学认识复杂人为活动作用下，土壤重金属污染来源、时空分布及形成机制是制定合理源头治理策略的必要前提。然而，污染源的时空异质性以及传统溯源方法的局限性，导致目前未能阐明多种人为活动叠加下的土壤重金属污染形成机制及重金属污染源的时空演化规律。本论文以我国经济发展程度高、人类活动活跃且繁杂、地理位置独特的广东省为研究区，以双金属稳定同位素示踪为主要手段，以不同人类活动影响区土壤及封闭湖泊沉积柱为对象，定量解析了不同人类活动源对土壤重金属污染的贡献；利用210Pb建立湖泊沉积年代框架，重建了工业革命以来人类活动释放重金属的历史过程。本论文的主要研究成果如下：
（1）集约农业生产区通常位于人口稠密工业区或城市地区附近，可能叠加多种人类活动的影响。为准确阐明多种人类活动叠加作用下土壤重金属Cd、Pb的来源，开展了土壤Cd、Pb同位素示踪研究。结果表明，高强度的工业活动是工业型城市设施农业中Cd、Pb的主要来源，贡献率超过40%，而农业活动贡献仅为5.5%。工业活动造成的Cd污染程度高，迁移活性强。城市区农业土壤Pb累积程度较低，主要受到Cd污染。其中，城市中的人类活动（交通运输、油烟等）和农业活动是主要的Cd污染源，相对贡献率分别为26.6%和26.3%。
（2）燃煤作为典型的人类活动释放出大量重金属Cd和Pb，并随大气迁移造成区域污染。为深入了解燃煤过程中Cd和Pb的扩散行为及其对土壤的影响，本论文对燃煤电厂的副产物及其周边大气沉降、土壤重金属来源进行Cd和Pb同位素示踪研究。结果显示，煤中Cd和可燃有机质结合并完全挥发，但高温蒸发的Cd经历了两个阶段的冷凝过程，包括静电除尘器和脱硫装置内在粉煤灰和石膏上的冷凝富集，以及从烟囱中释放后在细颗粒上的凝结。Cd、Pb的沉降通量分布模式与盛行风相关，表明Cd和Pb的在大气中扩散主要受盛行风的控制。与之不同，电厂对土壤中Cd和Pb累积的相对贡献虽具有一定的空间特征，但并非完全与盛行风相关。这可能由于两种重金属的分布不仅受风力控制，还受到电厂周边长期储存的煤及燃烧副产物中Cd、Pb再迁移的影响。燃烧产物长期堆积导致Cd和Pb二次迁移，加剧了非盛行风方向土壤重金属的累积。此外，在土壤中，Cd主要通过淋滤作用向下迁移，而Pb同位素在纵向的变化则响应了电厂除尘技术的发展历程。

（3）为探究全球尺度历史人类活动对土壤中重金属累积的影响，利用受季风气候影响的封闭湖泊沉积柱，选取可远距离传输的元素Pb、Zn开展同位素示踪研究，通过210Pb构建沉积记录年代框架，追溯不同历史时期人类活动释放Pb、Zn的过程。结果显示，1850年以前人类活动对沉积柱Pb、Zn累积的影响较小；1850年到1950年，Pb通量逐渐增加并在1920前后达到最大值。反映了其他早期工业化地区（比如北美、欧洲等）排放Pb的远距离传输的影响，其贡献高达72.3%；1950-1980年Pb通量轻微降低，耦合这一时期欧洲和北美清洁生产标准的实施及含Pb汽油的禁令，此期间远距离传输下降至39%，但仍然是主要的Pb来源；1980年至今，Pb和Zn通量耦合并快速增加，反映了我国快速工业化过程中，矿产资源的密集开采和冶炼以及汽油使用导致的Pb、Zn排放量的增加，本地排放对Pb的贡献从约45%上升至约60%。Zn同位素示踪也证实了1980年后我国冶炼、交通等人类活动释放Zn的快速增加。Zn同位素计算结果显示，人类活动贡献从1980年的9.1%增加到39.9%，其中交通运输的污染影响最大。
本论文从时空角度探讨了不同人类活动影响区土壤重金属来源及污染形成机制的差异，深化了人类活动对土壤重金属影响的认识。以更广阔的视角阐明了人类活动对土壤重金属污染形成的影响及其关键历史时期，有助于揭示不同类型人类活动影响下土壤重金属污染及其演变趋势，可为特定功能区或特定方位下土壤重金属污染治理制定合理的政策提供科技支撑。