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氨基酸单体氮同位素方法的建立及其在食物链汞传递中的应用

文献类型:学位论文

作者王达卫
答辩日期2024
文献子类硕士
授予单位中国科学院大学
授予地点中国科学院地球化学研究所
导师仇广乐
关键词氨基酸衍生,单体氮同位素,汞同位素 食物链传递
其他题名Approach of Compound-specific Nitrogen Isotope Analysis of Amino Acids and Applications in the investigation of mercury transport within the food chain
英文摘要

在过去的几十年里,碳(δ13C)和氮(δ15N)的稳定同位素分析在确定营养位置(TP)和分析食物来源方面有广泛的应用。TP常常被用于表征生物在生态系统中的营养流动,也在污染物(如:持久性有机污染物(POPs)、汞(Hg)等)通过食物网的生物放大和富集的研究中有广泛的应用。然而,一种新的技术——氨基酸单体氮同位素(CSIA-AA,δ15NAA)越来越受到关注,因为研究者发现CSIA-AA不仅能提供生物能量流动的信息,还能准确地计算出生物的TP,甚至可以用来区分有机、无机食品和食物产地的溯源,比传统的总氮同位素和胃含物分析技术有很大优点,是目前用于分析生物的生态信息最有用的工具之一。
本研究根据相关参考文献和实验室已有研究基础,基于正戊酰异丙基酯(NPIP)的衍生方法建立了氨基酸单体氮同位素分析方法,并对其前处理过程中的水解条件(水解时间和HCl浓度)进行了优化。应用该方法测定了生物样品的氨基酸单体氮同位素,基于单体氮同位素分析结果计算TPAA和TPmultiple,并与总氮同位素TPbulk进行了对比。测定了贵州万山汞矿区不同生境(水生、河滨带和陆生)生物汞浓度和汞同位素组成,利用贝叶斯模型计算鸟的食物贡献比和构建食物链,结合汞同位素和氨基酸单体氮同位素识别了鸟体内的汞来源。获得的结果如下:
(1)基于NPIP的衍生方法建立了氨基酸单体氮同位素分析方法,阳离子树脂处理前后氨基酸平均回收率可达到95%,氨基酸单体氮同位素也具有明显的线性相关性(r2=0.96)。设置的4个时间段(2 h、6 h、12 h、24 h)和2个HCl浓度(12 M、6 M)的对比分析δ15NAA结果发现,无论是植物还是动物的样品在2 h和12 M的条件下测得的δ15NAA和TPAA,均与传统采用的24 h和6 M方法测得的δ15NAA和TPAA没有明显差异(p>0.05)。该对比研究结果将大大减少样品氨基酸水解前处理的时间,为后续氨基酸单体氮同位素快速分析与广泛应用研究提供了方法基础。
(2)贵州万山汞矿区水生、河滨带和陆生等生物的δ15Nbulk和δ15NGlu之间存在显著的正线性相关(r2=0.45,p<0.001),说明不同生境生物δ15Nbulk和δ15NGlu都会随着营养级的上升而升高,最高的δ15Nbulk和δ15NGlu均出于鸟类。相反,不同生物的δ13Cbulk和δ15NPhe呈显著的负线性相关关系(r2=0.72,p<0.001),这可能是它们在生物体内的代谢机制不同所致。不同生物的TP(TPbulk、TPAA和TPmultiple)计算结果显示,位于低营养级的生物的不同TP计算值相差不大,但随着营养级的升高,TPbulk显著高于TPAA和TPmultiple,两者之间TP差值如翠鸟超过了1个营养级,达1.3。
(3)基于贝叶斯同位素混合模型利用四个同位素(δ15Nbulk、δ13Cbulk、δ15NGlu和δ15NPhe)计算结果显示,水鸟的主要食物来源于水生初级消费者(鱼等),占其饮食的68.7%。然而,水生初级消费者和陆生昆虫对河滨带的水鸟的饮食贡献相当,分别为36.8%和40.9%。相反,陆鸟及生活在河滨带陆鸟的主要食物为陆生昆虫,分别高达90.1%和68.9%。利用贝叶斯同位素混合模型计算结果对应构建了水生食物链(鱼和螃蟹——冠鱼狗、翠鸟、白鹭和河乌)、河滨带食物链(蜻蜓、蜘蛛——白冠燕尾、红尾水鸲、黄腹鹨和红嘴蓝鹊)和陆生食物链(蝴蝶、稻蝗、螽斯和马蜂——山麻雀、金翅雀、山斑鸠、黄臀鹎和领雀嘴鹎),3个食物链的营养放大斜率(TMS)和营养放大因子(TMF)结果表明,水生的TMS (0.20±0.21)和TMF(4.17±2.29)均高于其他食物链,并且甲基汞的TMS和TMF远远高于总汞,最高的TMF高达20.42。
(4)联合汞同位素和氨基酸氮同位素揭示鸟体内汞的来源发现,不同生物的δ15NGlu、δ15NPhe和Δ199Hg分别存在显著的正相关和负相关关系,这与不同鸟类有着不同的食物来源相关,亦与贝叶斯模型估计的膳食比例结果类似。不同生境的生物(水鸟及其食物和陆鸟及其食物)在汞传递之前分别经历了甲基汞的光降解和Hg(II)的光还原。研究结果证明,根据生物具有的Δ199Hg和δ15NPhe不同特征,可以有效揭示其体内的汞来源。

语种中文
源URL  
专题地球化学研究所_研究生
推荐引用方式
GB/T 7714
王达卫. 氨基酸单体氮同位素方法的建立及其在食物链汞传递中的应用[D]. 中国科学院地球化学研究所. 中国科学院大学. 2024.

入库方式: OAI收割

来源:地球化学研究所

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