金矿床的形成往往与地质热液关系密切，地质热液中富含的硫、氯等元素常作为成矿金属Au的重要迁移载体，制约着成矿热液体系中金的溶解、迁移和沉淀。因此，查明成矿热液体系中金的迁移形式及其稳定存在条件对探究金在地质过程中的迁移富集机理至关重要。其中硫作为金成矿热液体系中大量存在的关键元素，因其价态的多样性而在成矿的源、运、聚等地质过程中均起到了至关重要的作用。通常认为硫酸盐和硫化物是地壳流体中硫的主要存在形式，然而，近年来对于S3-等中间价态硫物种的新认识，极大地改变了我们对于含硫热液系统中硫物种的认知，同时也影响了我们对硫与金属之间络合行为的理解。但目前关于S3-物种的稳定存在范围以及含S3-热液体系中不同物理化学条件下Au溶解度变化规律还缺乏有效的限定。
针对上述科学问题，本论文基于熔融毛细硅管和激光拉曼光谱仪联用的原位实验平台，以及冷封式高压釜合成流体包裹体联合LA-ICP-MS单个包裹体成分分析技术手段，对含硫热液体系中的硫物种及金在其中的溶解变化规律开展了系统的实验研究，原位获得了热液中硫的存在形式及其影响因素，以及Au在含硫热液体系中的溶解度。主要成果如下：

基于熔融毛细硅管与拉曼光谱分析联用原位实验技术开展了25 ~ 300 °C，饱和蒸气压条件下K2S2O3 + H2O ± HCl、HAuCl4 + H2O ± NaCl ± K2S2O3热液体系中硫物种存在形态的原位反应实验。研究显示：初始热液中的K2S2O3在相对较低的温度（140 ~ 200 °C）下就能分解，同时温度和酸度是促进K2S2O3分解的有利因素；分解过程中能检测到SO42-、S8、S3-、Sn和H2S/HS-等物种的出现，完全分解后最终形成的稳定硫物种有S3-、H2S和SO42-。进一步的加热-冷却循环实验过程中发现，S3-、H2S和SO42-之间可以进行相互转换。H2S和SO42-从室温到高温一直稳定存在，而S3-物种仅存在于温度 ≥ 100 °C的热液中，并且其含量会随着温度的升高而增加。研究同时发现热液体系中K2S2O3在180 °C条件下初始完全分解产生的S3-含量，相比后续的加热-冷却循环实验过程中与SO42-和H2S稳定共存的S3-浓度高出约5倍，表明分解生成的S3-也可以是低温条件下热液体系内的主要硫物种。结合前人数据综合显示S3-可以稳定存在于100 ~ 700 °C，Psat ~ 3.5 GPa的广域温压范围，是热液体系中存在的重要硫物种，对低温到高温含硫热液系统中金属的迁移有潜在重要的影响。
在HAuCl4 + H2O ± NaCl体系中，升温过程中发现AuCl4-在温度低于100 °C可以稳定存在，而温度升高至300 °C时会形成AuCl2-线性络合物；降温至室温后， HAuCl4 + H2O + NaCl溶液中Au的络合形式恢复至AuCl4-，而HAuCl4 +H2O
溶液由于在升温过程中Au-Cl络合物失稳降温至室温后没有观察到AuCl4-谱峰。实验结果证实，在HAuCl4 + H2O溶液中加入NaCl会使得Au-Cl络合更稳定。在HAuCl4 + H2O + K2S2O3溶液中因加入K2S2O3可能使得原来体系中存在的Au-Cl络合失稳，从室温到高温都没能检测到Au-Cl络合物的谱峰。
本研究采用冷封式高压釜在600 ~ 850 ℃和200 ~ 250 MPa条件下，通过原位捕获实验流体合成流体包裹体的方式，开展了Au在含硫、含氯热液中溶解度的实验工作，实验结果显示：Au溶解度与初始溶液中K2S2O3含量之间呈显著正相关，当K2S2O3含量由0.05 m 增加至0.75 m时，Au溶解度从50 ± 18 ppm增加到3532 ± 314 ppm，增加约70倍；而含硫热液体系中的盐度从0增加到10 wt.% NaCl，Au的溶解度反而降低；同样，Au溶解度与热液体系压力之间也呈负相关；而在实验温度范围内（600 ~ 850 °C），Au溶解度与温度之间相关性并不显著。同时在实验中捕获的流体包裹体拉曼光谱分析显示：室温条件下检测到了SO42-、H2S和S8等硫物种，当重新加热流体包裹体至均一温度时，其中存在的硫物种主要为S3-、SO42-和H2S。据此可以推测S3-、SO42-和H2S等硫物种是初始K2S2O3溶液在实验温压条件下分解生成的稳定硫物种，因此初始K2S2O3含量的增加，在实验温压下将分解产生更多的S3-和HS-等硫物种，并促使Au-S3--HS之间络合物的生成，进而增加了Au在热液中的溶解度，因此有理由认为Au与高温下稳定硫物种之间的络合作用，是增强Au在含硫热液中的溶解迁移能力的重要影响因素。