中国科学院机构知识库网格
Chinese Academy of Sciences Institutional Repositories Grid
电解锰渣对废水中Sb(V)、As(V)的吸附作用实验研究

文献类型:学位论文

作者吴再成
答辩日期2024
文献子类硕士
授予单位中国科学院大学
授予地点中国科学院地球化学研究所
导师张国平
关键词电解锰渣,废水,as(v),sb(v),吸附
其他题名Experimental study on the adsorption of Sb (V) and As (V) in wastewater by electrolytic manganese residue
英文摘要

近年来人类社会发展迅速,工业、科技的发展来到了人类历史上前所未有的高度,人类对于矿产资源产品需求量增加。由于人为不当地开采矿产资源,以及对相关产业管理不到位,导致生态破坏,对人以及周边生物产生危害等环境问题逐渐受到人们的关注。锑及锑的化合物被广泛运用于陶瓷、玻璃、汽车、电池以及阻燃剂生产等行业,在生产合金和农药方面也有较多的应用。正因为锑的用途广泛,人们大规模开采锑矿,产生大量的锑矿废渣,这些矿渣中除了富含锑以外通常还富含砷。大量的锑、砷被释放到土壤、水体中,对环境的负面影响也越来越突出。电解锰渣作为电解锰生产中的固体废弃物,富含铁、锰等多种成分,这些元素对锑、砷的地球化学行为具有显著影响。因而本研究探索电解锰渣在去除废水锑、砷污染方面的运用。
本文以贵州遵义某电解锰厂的两种不同工艺废渣为研究材料,使用实验溶液模拟废水,分析了电解锰渣基本成分组成、pH、矿物相特征和浸出特征。随后采用原始锰渣和高温煅烧改性锰渣为吸附材料,研究了对废水中Sb(V)、As(V)的吸附特征,进行了吸附动力学、pH影响、等温吸附和共存离子抑制实验,使用SEM-EDS和TEM-EDX分析Sb(V)、As(V)在电解锰渣表面吸附的微观特征。研究结果如下:

(1)灰色(GW)和暗红色电解锰渣(RW)的pH值分别为5.39、6.25,呈弱酸性,500 ℃高温煅烧后,两种锰渣(GJ、RJ)pH值分别为3.94、3.40。含有大量的Al2O3、Fe2O3、MnO、TiO2等金属氧化物,GW中占比21.48%,RW中占比34.84%。在高温煅烧过程中,主要发生的物相变化有石膏脱水生成硬石膏,铝酸三钙 (3CaO·Al2O3)生成二铝酸钙(CaO·2Al2O3)。在高温煅烧过程中锰渣中某些成分重结晶使得样品粒径增大,比表面积和孔容减小、孔径增大。
(2)使用电解锰渣处理废水中的Sb(V)、As(V)污染时,需要注意锰渣中Mn2+和NH4+的浸出。Mn2+和NH4+在酸性条件下浸出较高,随着pH的增大出现不同幅度的下降。原因是在pH高时,Mn2+会形成Mn(OH)2沉淀,NH4+形成NH3挥发,调高pH对控制电解锰渣Mn2+和NH4+浸出有较好的效果。
(3)吸附动力学实验表明,电解锰渣对Sb(V)、As(V)的吸附是一个缓慢的过程,电解锰渣吸附Sb(V)在12 h达到平衡,As(V) 在6 h达到平衡;电解锰渣对Sb(V)、As(V)的吸附符合伪二级动力学特征,可能通过静电吸附、化学沉淀、络合等方式吸附。
(4)pH对于电解锰渣的吸附效果影响较为复杂,当体系pH<7时,锰渣对Sb(V)的吸附效果随着pH的增加而降低,当体系pH>7时,体系中Mn2+逐渐生成 Mn(OH)2沉淀,吸附介质总量增加,增加了电解锰渣对Sb(V)的吸附。当pH<9时,电解锰渣对As(V)的吸附量随pH增加逐渐增大,当pH>9时,吸附量逐渐下降。这可能与pH逐渐增大,菱铁矿等发生水解,形成吸附能力较强的氢氧化物有关。
(5)等温吸附实验表明,Langmuir模型和Freundlich模型都能很好的拟合电解锰渣对As(V)、Sb(V)的等温吸附行为,总体上Freundlich模型更适合描述电解锰渣对Sb(V)、As(V)的吸附,说明电解锰渣对Sb(V)、As(V)的吸附为非均匀介质的多层吸附。
(6)在pH=7的条件下,研究HPO42-、SO42-、CO32- 、NO3-和Cl-对四种电解锰渣吸附Sb(V)、As(V)的影响。四个电解锰渣样品吸附Sb(V)、As(V)的抑制作用略有差异,但总体呈现的规律为对As(V)的抑制作用为:HPO42-> CO32-> Cl-> NO3-> SO42-,对Sb(V)的抑制作用排序为:HPO42-> CO32-> SO42-> NO3-> Cl-。HPO42-对As(V)和Sb(V)的吸附抑制作用最明显,CO32-次之。这可能是由于P与As、Sb处于同一族,化学性质相似,具有较强的竞争吸附作用。
(7)通过电解锰渣SEM-EDS和TEM-EDX分析,结果表明,Sb(V)、As(V)被电解锰渣吸附主要与Fe、Mn和粘土质有关,其中Fe成分的吸附效果较强。锰渣中的铁成分形态复杂,主要以凝胶态的菱铁矿、水铁矿、针铁矿和纤铁矿为主。Sb(V)、As(V)主要吸附在Fe、Mn和Al生成的矿物表面,也有一些Sb(V)、As(V)可能进入到矿物晶格中,与铁锰形成共沉淀物质。因此推断电解锰渣对Sb(V)、As(V)吸附机理涉及静电吸附、化学沉淀、络合等方式吸附。Sb(V)、As(V)能与电解锰渣中铁的羟基结合形成Fe-O-Sb和Fe-O-As键进行化合吸附。与锰形成As(V)-MnO2或MnO(H)-Sb(V)配合物。

语种中文
页码81
源URL  
专题地球化学研究所_研究生
推荐引用方式
GB/T 7714
吴再成. 电解锰渣对废水中Sb(V)、As(V)的吸附作用实验研究[D]. 中国科学院地球化学研究所. 中国科学院大学. 2024.

入库方式: OAI收割

来源:地球化学研究所

浏览0
下载0
收藏0
其他版本

除非特别说明,本系统中所有内容都受版权保护,并保留所有权利。