锑（Sb）是一种毒性很强的金属元素，已被欧盟和美国环境保护署（EPA）列为优先污染物。随着工业锑排放量的不断增加，水生生态系统正面临着锑污染程度日益加重的生态风险。人为活动排放的锑进入水生生态系后，通过饮水途径以及食物链的放大作用，增加人体对锑的暴露风险。为了有效地控制水生生态环境的锑污染，水生生态系统中锑的来源和迁移转化过程的研究显得尤为重要。然而，目前尚未有完善的天然水体锑同位素分析测试的方法，这使得精确测定其锑同位素组成十分具有挑战性，导致对天然水体锑同位素指纹谱特征和分馏规律的了解仍不清晰，限制了锑同位素在生物地球化学循环中的应用。鉴于湖泊生态系统的锑污染历史与人类活动紧密联系，湖泊沉积记录能够有效反映区域人类活动强度的历史变化。因此本研究以红枫湖为对象，在建立水体锑同位素分析方法的基础上，通过分析红枫湖水生生态系统不同环境介质中锑的浓度分布，并基于锑稳定同位素探讨红枫湖水生生态系统锑的来源和迁移过程；同时结合沉积物记录的锑沉积通量和同位素组成变化趋势，量化人类活动对红枫湖锑污染的历史贡献。论文的主要结论如下：

（1）研究发现，0.5%硝酸体系适用于低含量水体样品锑的稳定保存，并提出了氯化溴消解高有机质水体锑的新方法。本研究前处理方法不会造成样品锑的损失及同位素分馏，且锑同位素组成误差在0.5‱ (2SD)以内，表明了该方法能精确测定淡水水体锑的同位素组成。天然水体锑同位素分析方法的建立为利用锑同位素研究水生生态系统锑的生物地球化学循环奠定了方法基础。
（2）在红枫湖水生生态系统环境介质中，大气颗粒物和降水锑浓度平均值分别为2.86 ng m-3 和164.0 ng L-1；地表径流和河流锑浓度平均值分别为1308 ngL-1 和274 ng L-1；红枫湖水体锑浓度平均值为225 ng L-1。除地表径流外，溶解态锑浓度显著高于颗粒态锑，揭示了天然水体锑在固-液相的快速转化过程。表层沉积物中锑浓度平均值为2.89 mg kg-1，略高于我国偏远地区水系沉积物，可能受到流域高锑地质背景的影响。基于红枫湖质量平衡模型，表明了河流输入是湖泊锑最主要的输入途径。河流输出和锑沉积是湖泊锑输出的两个主要途径。
（3）红枫湖环境介质锑同位素结果表明，大气颗粒物和降雨的ε123Sb 平均值分别为1.88±0.64 ε和2.35±0.54 ε，相较于其他环境介质样品具有较轻的Sb 同位素组成特征，可统一为大气沉降端元。地表径流具有较重的锑同位素组成特征，其ε123Sb 平均值为4.25±0.23 ε。除地表径流外，水体介质样品均表现为溶解态锑同位素组成相较对颗粒态锑同位素组成偏重。该现象说明锑在固-液相之间的交换能导致液相富集相对偏重的锑同位素，而流域侵蚀过程中固-液相锑的交换不够充分未导致明显的Sb 同位素分馏，揭示了锑在固相-液相形态转化过程中的同位素分馏受到解吸附作用强度的影响。同位素混合模型结果表明，人为排放是大气锑的主要来源，对大气颗粒物和降雨贡献占比分别为69%和75%。其中垃圾焚烧是大气颗粒物和降雨中锑的主要人为来源，分别占到了39%和31%。地表径流是当前红枫湖水体锑的主要来源，占89%。为降低红枫湖水生生态系统的锑污染风险，建议加强对周边流域的污染监控和采取水土保持措施，以减少土壤侵蚀对湖泊锑的输入。
（4）本研究采用沉积物档案记录了1958 年至2021 年间红枫湖的沉积通量和同位素组成变化特征，并利用锑同位素量化了人为活动对锑沉积历史变化的贡献。结果显示，锑同位素的历史变化与锑浓度、沉积通量和富集因子呈负相关关系，表明人为源的ε123Sb 值相对偏轻，突显了锑同位素在复杂水文系统中区分人为源与自然过程的潜力。二元混合模型结果表明，湖泊沉积物锑的人为源贡献份额的历史变化，与区域工业活动强度变化相吻合。
该研究成果有助于加深我们对人类活动锑污染机制的理解。锑同位素分析揭示了水生生态系统中锑的来源及其生物地球化学过程，不仅为深入研究水环境中锑的循环过程奠定了坚实的基础，同时也为制定更高效的污染控制措施和生态修复策略提供了重要的科学依据。