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湖泊记录镉沉积通量和同位素组成变化及其对人类活动和气候变化的响应

文献类型:学位论文

作者吴限
答辩日期2024
文献子类博士
授予单位中国科学院大学
授予地点中国科学院地球化学研究所
导师付学吾
关键词湖泊沉积物,镉沉积通量,镉同位素,人类活动,气候变化
其他题名Sedimentary Fluxes and Isotope Variations of Cadmium recorded by Lake Sediments: Response to Anthropogenic Activities and Climatic Change
英文摘要

镉(Cadmium,Cd)是一种有毒的重金属,即便是环境中低浓度的Cd暴露也会使人体健康承受风险。随着人类活动的日益增加,作为一种广泛应用的元素,Cd的使用和排放也日益增多。甚至在遥远地区的湖泊也接受到了来自于大气远距离传播Cd的沉降。湖泊作为相对独立的体系,其连续的沉积记录能够为示踪区域环境、气候和人类活动强度的变化提供重要的信息。国内外针对于湖泊沉积物连续记录Cd的研究仅停留在传统研究手段。但是湖泊沉积物有机质较高同时Cd含量较低,对于Cd同位素分析测试难度较大。本研究建立了一种适用于环境中高有机质样品Cd同位素测试的方法。并开展了中国南海北部近海沉积物Cd含量和同位素组成变化的研究,探究了沿海地区人类活动Cd排放源对近海沉积物中Cd的影响,解析典型人为排放端元Cd同位素组成特征;结合沉积物年代学、Cd含量、沉积通量和同位素组成,开展了贵州省红枫湖、广东省湖光岩玛珥湖、山西省马营海和西藏自治区巴松措四个湖泊的研究。以探究不同的湖泊沉积物记录Cd沉积历史与人类活动强度和气候变化的耦合关系,明确人类活动对不同湖泊Cd污染产生影响的关键时段、变化趋势以及其主导因素。主要得到了以下的结论:(1)Cd受到相同质量数的原子和原子团的干扰,会对含量和同位素测试都有较大的影响。使用石墨炉原子吸收光谱(GF-AAS)或串联四级杆质谱仪(ICP-MS/MS)可获得更准确的含量结果。在湿等离子体下使用Ag外标校正法在多接收杯电感耦合等离体子质谱仪(MC-ICP-MS)进行同位素测试时,也会提高δ114Cd对干扰元素(Sn、Zn)的容忍度。最主要的是,验证了滤膜包裹样品进行干灰化从而测试Cd同位素组成的可行性,并对9种国际固体标准样品进行测试,与前人报道值一致;(2)受到河流输送Cd污染的影响,南海北部近海沉积物中Cd污染主要集中在珠江三角洲入海口区域。入海口珠江三角洲河口区域沉积物的Cd同位素组成明显较远离珠江三角洲的近海沉积物Cd同位素组成偏重,表明受人为活动影响的河流输出Cd的同位素组成较自然背景沉积物的同位素偏重。通过拟合方程可以得到影响珠江三角洲入海口沉积物的人为排放源Cd同位素组成为0.000‰到0.039‰,而受到有限河流输出污染的近海沉积物Cd同位素为?0.420±0.089‰,代表了区域背景沉积物的Cd同位素;(3)红枫湖自然背景阶段(1958–1984年)的Cd沉积通量平均值为75.0±2.0 ng cm–2 y–1。1997–2004年阶段Cd沉积通量出现了快速增加,是自然背景阶段下的3.76倍。这是人为排放Cd强度最大、污染最重的时期,其Cd同位素组成为?0.052±0.035‰,而其他时期均相对此时期偏轻。这些观测数据表明了红枫湖Cd污染可能要受区域人为活动污水排放影响。在2004年之后,红枫湖Cd沉积通量开始下降,Cd同位素组成受到此前受污染河流沉积物中Cd的再释放影响;(4)湖光岩玛珥湖在自然背景阶段(1650–1900年)的Cd沉积通量的呈逐渐降低趋势,最低(1900年)为3.6 ng cm?2 yr?1。在1900年后,Cd沉积通量开始逐渐增加,至1980年左右沉积物中Cd沉积通量升高到9.3 ng cm–2 yr–1。1980–2000年阶段沉积物中Cd沉积通量迅速增加,至2000年左右达到峰值(52.5 ng cm?2 yr?1),是Cd沉积通量最低值(1900年)的14.58倍。在2000年后,其Cd沉积通量仍处于稳定较高的水平。在自然背景阶段(1650–1900年)沉积物Cd同位素组成变化由0.038‰降低至–0.305‰,这是因为区域降雨量减少,风化淋滤强度降低所导致的结果。1900–1980年阶段,沉积物Cd同位素组成逐渐偏重(从?0.305‰偏移至?0.029‰)。此阶段广东省工业发展水平较低,湖光岩玛珥湖可能接收到了远距离传输人为大气排放Cd的影响。1980–2020阶段,在受人为大气Cd排放影响显著的阶段,沉积物的同位素组成变化较小(?0.061±0.043‰),代表了此阶段区域大气Cd库的同位素特征;(5)马营海沉积物在自然背景阶段(1880–1924年)的Cd沉积通量基本不变,均值为6.7±0.3 ng cm?2 yr?1。1924–1976年阶段Cd沉积通量逐渐增加,至1976年增加为34.8 ng cm?2 yr?1,是自然背景阶段的5.19倍。这一阶段,我们推测马营海沉积物中Cd沉积通量的增加是沙尘所导致的,大量外源碎屑物质进入湖泊。从2000年后Cd沉积通量迅速增长,至目前(2020年)沉积通量为56.4 ng cm?2 yr?1,是自然背景阶段的8.41倍。沉积物整体Cd同位素组成变化不大,除少量异常值以外,大部分处于一个稳定的水平范围内(?0.118±0.032‰)。这也说明马营海所接受到当地人为大气Cd排放的同位素特征(?0.109±0.036‰)与自然背景阶段的同位素特征接近。在1924年、1951年、1964年、2011年马营海沉积物中的Cd同位素组成相对于平均值偏重,分别为0.016‰、0.123‰、0.005‰、0.041‰,可能指示了该流域的极端天气事件;(6)巴松措沉积物在整个阶段(1875–2021)的Cd沉积通量变化不明显。在1933–1950年阶段,巴松措沉积物的Cd沉积通量略微降低。相应的,此阶段沉积物的Cd同位素组成特征也相较于前后更偏重(0.039±0.054‰),阶段前(1933–1950年)为?0.153±0.050‰,而阶段后(1950-2021)为?0.261±0.080‰。巴松措沉积物中的Cd同位素变化可能指示了该区域温度和降雨变化从而影响冰川融水以及地表径流的水动力条件这一过程。在1933–1950年阶段温度降低时,冰川融水和降雨减少,从而影响了进入巴松措湖泊外源碎屑物的量。而在1950年后,气温较1875-1933年阶段更高。更多的冰川融水和降雨为湖泊带来了更多外源碎屑物,同时也造成了沉积物中更轻的Cd同位素组成;(7)不同湖泊沉积物在自然沉降阶段的Cd沉积通量不同,这是湖泊流域地质背景所决定的。具有较低自然沉降Cd沉积通量的湖泊对人为活动排放的大气Cd污染响应比较敏感,而受到湿润季风影响的湖泊更能接受到远距离传输的人为活动排放到大气的Cd污染。由广东省湖光岩玛珥湖和山西省马营海沉积物中Cd沉积通量受到人为活动影响产生变化的关键时段可以得到,两个地区经济发展对环境产生影响的时间和程度的差异。广东省在经济发展过程中,向环境大气中排放Cd的时间更早,强度更大。

语种中文
页码99
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专题地球化学研究所_研究生
推荐引用方式
GB/T 7714
吴限. 湖泊记录镉沉积通量和同位素组成变化及其对人类活动和气候变化的响应[D]. 中国科学院地球化学研究所. 中国科学院大学. 2024.

入库方式: OAI收割

来源:地球化学研究所

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